[論文レビュー] Magnetic order and spin-orbit coupled Mott state in double perovskite (La$_{1-x}$Sr$_x$)$_2$CuIrO$_6$

Wenjing Zhu, Jen-Chuan Tung+12 more|arXiv (Cornell University)|Aug 28, 2016

Advanced Condensed Matter Physics被引用数 4

ひとこと要約

本研究は、(La₁₋ₓSrₓ)₂CuIrO₆デュアルペロブスカイトの磁気的および電子的性質を調査し、ドーピングなしのLa₂CuIrO₆が、Cu²⁺およびIr⁴⁺サブラティスの両方でねじれた反強磁性秩序を示し、式単位あたり約0.007 μBの弱い強磁性モーメントを示すことを明らかにした。第一原理的DFT+SOC+U計算により、約0.3 eVのギャップを有するスピン軌道結合型モット絶縁体であることが確認された。Srドーピングは磁気秩序を抑制し、抵抗率を増加させ、不純物誘発の可変範囲ホッピング伝導と整合的である。

ABSTRACT

Double-perovskite oxides that contain both 3d and 5d transition metal elements have attracted growing interest as they provide a model system to study the interplay of strong electron interaction and large spin-orbit coupling (SOC). Here, we report on experimental and theoretical studies of the magnetic and electronic properties of double-perovskites (La$_{1-x}$Sr$_x$)$_2$CuIrO$_6$ ($x$ = 0.0, 0.1, 0.2, and 0.3). The undoped La$_2$CuIrO$_6$ undergoes a magnetic phase transition from paramagnetism to antiferromagnetism at T$_N$ $\sim$ 74 K and exhibits a weak ferromagnetic behavior below $T_C$ $\sim$ 52 K. Two-dimensional magnetism that was observed in many other Cu-based double-perovskites is absent in our samples, which may be due to the existence of weak Cu-Ir exchange interaction. First-principle density-functional theory (DFT) calculations show canted antiferromagnetic (AFM) order in both Cu$^{2+}$ and Ir$^{4+}$ sublattices, which gives rise to weak ferromagnetism. Electronic structure calculations suggest that La$_2$CuIrO$_6$ is an SOC-driven Mott insulator with an energy gap of $\sim$ 0.3 eV. Sr-doping decreases the magnetic ordering temperatures ($T_N$ and $T_C$) and suppresses the electrical resistivity. The high temperatures resistivity can be fitted using a variable-range-hopping model, consistent with the existence of disorders in these double-pervoskite compounds.

研究の動機と目的

• 3d-5dデュアルペロブスカイトにおける強い電子相関と大きなスピン軌道結合の相乗作用を理解すること。
• La₂CuIrO₆およびそのSrドーピング変種の磁気的基底状態と電子構造を特定すること。
• 銅を含むデュアルペロブスカイトでは一般的に見られる二次元磁性が、(La₁₋ₓSrₓ)₂CuIrO₆には存在しない理由を解明すること。
• 第一原理計算を用いてLa₂CuIrO₆がスピン軌道結合型モット絶縁体であるかどうかを確立すること。
• Srドーピングが(La₁₋ₓSrₓ)₂CuIrO₆の磁気秩序化温度および電気的輸送に与える影響を調査すること。

提案手法

• 固体反応法を用いた多結晶性(La₁₋ₓSrₓ)₂CuIrO₆（x = 0.0, 0.1, 0.2, 0.3）の合成。
• 広い温度範囲における磁化率、磁化および電気的抵抗率の測定。
• スピン軌道結合（SOC）およびハーバードU補正（DFT+SOC+U）を含む第一原理密度汎関数理論（DFT）の適用。
• Cu²⁺およびIr⁴⁺サイトにおけるスピンおよび軌道磁気モーメントの計算により、ねじれた反強磁性秩序の特定。
• 高温抵抗率データを可変範囲ホッピングモデルにフィットさせ、不純物効果の評価。
• 磁化率のキュリー・ワイス解析により、有効磁気モーメントおよびスピン間相互作用の抽出。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ドーピングなしのLa₂CuIrO₆における磁気的基底状態の性質は何か？ また、ねじれた反強磁性を示すか？
• RQ2 他の銅を含むデュアルペロブスカイトとは異なり、(La₁₋ₓSrₓ)₂CuIrO₆ではCu²⁺が存在するにもかかわらず、なぜ二次元磁性が見られないのか？
• RQ3 La₂CuIrO₆はスピン軌道結合型モット絶縁体であるか？ その電子ギャップの大きさは何か？
• RQ4 Srドーピングは、(La₁₋ₓSrₓ)₂CuIrO₆の磁気秩序化温度および電気的抵抗率にどのように影響を与えるか？
• RQ5 不純物効果が、これらの材料の高温電気的輸送にどの程度寄与しているか？

主な発見

• La₂CuIrO₆はTN ~74 Kで反強磁性への磁気的相転移を示し、TC ~52 K未満で弱い強磁性を示す。
• DFT+SOC+U計算により、Cu²⁺およびIr⁴⁺サブラティスの両方に逆向きの強磁性成分を有するねじれた反強磁性基底状態が明らかとなり、式単位あたり約0.007 μBのネットモーメントが得られた。
• 計算された全磁気モーメント2.416 μBは、理想的な値2.449 μBに近く、Ir⁴⁺におけるJ_eff = 1/2状態と整合的であることを示している。
• 電子構造計算により、La₂CuIrO₆がスピン軌道結合型モット絶縁体であり、エネルギーギャップが約0.3 eVであることが確認された。
• SrドーピングによりTNおよびTCが低下し、電気的抵抗率が抑制された。高温抵抗率は可変範囲ホッピングモデルに良好にフィットし、不純物効果が関与していることが示された。
• 強いスピン軌道結合のため、Ir⁴⁺における軌道モーメントはクエンチされず、スピンおよび軌道モーメントはほぼ平行（角度 ~2.87°）であり、これはJ_eff = 1/2状態の特徴的兆候である。