[論文レビュー] Magnetic Order Driven Ultrafast Phase Transition in NdNiO$_3$

V. Stoica, D. Puggioni+13 more|arXiv (Cornell University)|Apr 7, 2020

High-pressure geophysics and materials被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、NdNiO₃における超高速絶縁体-金属遷移（IMT）の主因が磁気秩序であることを示した。フェムト秒X線およびTHzプローブにより、光励起後に180 fs未満で磁気秩序が崩壊することが判明し、構造的崩壊やIMTよりも先に発生する。結果として、光励起誘発のサイト間電荷移動によって駆動される一貫した磁気的構造的結合が遷移を制御することが明らかになった。本研究は、量子材料における電子相の超高速光誘発制御の道筋を示している。

ABSTRACT

Ultrashort x-ray pulses can be used to disentangle magnetic and structural dynamics and are accordingly utilized here to study the photoexcitation of NdNiO$_3$ (NNO), a model nickelate exhibiting structural and magnetic dynamics that conspire to induce an IMT. During the course of the photoinduced insulator to metal transition (IMT) with above gap excitation, we observe an ultrafast ($

研究の動機と目的

• NdNiO₃における光誘発絶縁体-金属遷移（IMT）の磁気的、構造的、電子的自由度の役割を解き明かすこと。
• 超高速励起下での磁気秩序の抑制、格子歪み、電荷再配分の順序と時間スケールを特定すること。
• 磁気がIMTを駆動する主な秩序パラメータであるか、二次的反応であるかを同定すること。
• 強い相関系酸化物における磁気秩序と一貫した格子振動（フォノン）との結合を調査すること。
• 量子材料における、光励起の最適化を用いた電子相遷移の超高速制御のフレームワークを提供すること。

提案手法

• LCLSから得られる超短パルスX線を用い、NdNiO₃の電子的および磁気的ダイナミクスを100 fs未満の時間分解能でプローブした。
• Ni 3d占有数および酸化状態の変化を追跡するために、時間分解X線吸収スペクトロスコピー（XAS）を組み合わせた。
• 絶縁ギャップおよび集団的格子モードの進化をモニタリングするために、THz透過スペクトロスコピーを用いた。
• サイト間電荷移動とその磁気的および電荷秩序への影響をモデル化するために、密度汎関数理論（DFT）計算を実施した。
• 磁気的、構造的、電子的応答をリアルタイムで相関付けるためのマルチモード超高速測定を実施した。
• 磁気秩序への一貫したフォノン結合を分析し、動的磁気的構造的相互作用を同定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 磁気秩序は、NdNiO₃における光誘発絶縁体-金属遷移を開始する上で果たす役割は何か？
• RQ2 磁気秩序の抑制、構造的歪み、電子相遷移の相対的な時間スケールは何か？
• RQ3 一貫した格子モード（特にE′フォノン）は、磁気的および電荷的自由度とどのように結合しているか？
• RQ4 光励起によって誘発されるサイト間電荷移動は、反強磁性秩序を直接不安定化させるか？
• RQ5 超高速光パルスを用いて、磁気秩序を選択的に制御し、電子相遷移を誘発できるか？

主な発見

• NdNiO₃における磁気秩序は、光励起後に180 fs未満で崩壊し、構造的崩壊やIMTよりも先に発生する。
• DFT計算により確認されたように、反強磁性秩序の抑制は、光励起誘発のサイト間電荷移動によって駆動されている。
• THz透過によりプローブされた絶縁相の崩壊は450 fsに発生し、磁気秩序の抑制に遅れて発生する。
• 一貫したE′フォノンモードは磁気秩序と直接結合しており、超高速時間スケールでの磁気的構造的結合を示している。
• Niサイトでは同時に秩序-無秩序応答が、Ndサイトでは変位的応答が観察され、磁気的および格子ダイナミクスが共存していることが示された。
• 結果として、磁気が絶縁相を安定化させる根本的な秩序パラメータであり、構造的および電荷秩序は二次的に応答することが明らかになった。