[論文レビュー] Magnetic Orders Proximal to the Kitaev Limit in Frustrated Triangular Systems: Application to Ba$_3$IrTi$_2$O$_9$

Andrei Catuneanu, Jeffrey G. Rau+2 more|arXiv (Cornell University)|Jul 22, 2015

Atomic and Subatomic Physics Research被引用数 4

ひとこと要約

本稿は、ヘイゼンベルグ（$J$）、キタエフ（$K$）、対称的非対角（$\Gamma$）交換を含む一般化された $j_{\text{eff}}=1/2$ スピン模型を三角格子上に導出し、ab-initio計算を用いてバナジウム酸イリジウム酸化物 Ba$_3$IrTi$_2$O$_9$ に適用した。古典的相図はストリプ状磁気秩序状態の基底状態を予測し、タイトバインディングパラメータ推定とモンテカルロシミュレーションにより確認された。これは、$\Gamma$ 項を無視した先行モデルの限界を解消するものである。

ABSTRACT

Frustrated transition metal compounds in which spin-orbit coupling (SOC) and electron correlation work together have attracted much attention recently. In the case of 5$d$ transition metals, where SOC is large, $j_ ext{eff}=1/2$ bands near the Fermi level are thought to encompass the essential physics of the material, potentially leading to a concrete realization of exotic magnetic phases such as the Kitaev spin liquid. Here we derive a spin model on a triangular lattice based on $j_ ext{eff} = 1/2$ pseudospins that interact via antiferromagnetic Heisenberg ($J$) and Kitaev ($K$) exchanges, and crucially, an anisotropic $(Γ)$ exchange. Our classical analysis of the spin model reveals that, in addition to small regions of 120$^\circ$, $\mathbb{Z}_2$ / dual-$\mathbb{Z}_2$ vortex crystal and nematic phases, the stripy and ferromagnetic phases dominate the $J$-$K$-$Γ$ phase diagram. We apply our model to the 5$d$ transition metal compound, Ba$_3$IrTi$_2$O$_9$, in which the Ir$^{4+}$ ions form layered two-dimensional triangular lattices. We compute the band structure and nearest-neighbor hopping parameters using ab-initio calculations. By combining our ab-initio and classical analyses, we predict that Ba$_3$IrTi$_2$O$_9$ has a stripy ordered magnetic ground state.

研究の動機と目的

• 先行のヘイゼンベルグ-キタエフモデルに欠落している $\Gamma$ 交換を含む、 frustrated な三角格子イリジウム酸化物の包括的スピン模型の構築を目的とする。
• Ba$_3$IrTi$_2$O$_9$ の磁気基底状態を記述する既存モデルの限界、特に $\Gamma$-駆動物理学の欠如を解決することを目的とする。
• ab-initio 計算を用いてタイトバインディングパラメータを抽出し、有効スピンハミルトニアンを $J$-$K$-$\Gamma$ 相図にマッピングすることを目的とする。
• 導出されたモデルと ab-initio 入力をもとに、Ba$_3$IrTi$_2$O$_9$ の磁気基底状態を予測し、先行理論予測との不一致を解消することを目的とする。

提案手法

• 第一原理から $j_{\text{eff}}=1/2$ ピュアスピンを用いた三角格子上の最近接スピンハミルトニアンを導出し、$J$、$K$、$\Gamma$ 交換を組み込む。
• Luttinger-Tisza 法と古典的モンテカルロシミュレーションを用いて、$J$-$K$-$\Gamma$ パラメータ空間における古典的磁気相図をマッピングする。
• Ba$_3$IrTi$_2$O$_9$ のバンド構造および最近接遷移積分（$t_1$, $t_2$, $t_3$, $t_2'$）を決定するため、ab-initio 密度汎関数理論（DFT）計算を実施する。
• 2次摂動理論を用いて、遷移積分と局所クーロン相互作用（$U$, $J_H$）から有効交換結合（$J$, $K$, $\Gamma$, $D$）を推定する。
• 歪んだオクテイドロンの効果を分析し、$J_x$, $J_y$, $J_z$ の分裂と Dzyaloshinskii-Moriya 相互作用の出現を示す。
• 予測された相と実験的観察を比較し、スピン配置や秩序パラメータなどの検証可能なシグネチャーについて議論する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 三角格子上に $J$、$K$、$\Gamma$ 項を含む $j_{\text{eff}}=1/2$ スピン模型の完全な磁気相図は何か？
• RQ2 Ba$_3$IrTi$_2$O$_9$ のオクテイドロン歪みは、有効スピン交換をどのように変化させ、基底状態にどのように影響を与えるか？
• RQ3 $\Gamma$ 交換の導入により、$J$-$K$ モデルのみで予測されるものとは異なる磁気秩序が安定化されるか？
• RQ4 ab-initio で得られたパラメータと完全スピン模型に基づいて、Ba$_3$IrTi$_2$O$_9$ の予測される磁気基底状態は何か？
• RQ5 Kitaev極限に近いにもかかわらず Ba$_3$IrTi$_2$O$_9$ に $\mathbb{Z}_2$ ヴァーテックス結晶秩序が観測されないのは、どうしてか？

主な発見

• $\Gamma$ 交換の導入により相図が顕著に変化し、$J$-$K$ モデルとは対照的にストリプ状秩序および強磁性相が主な基底状態として安定化される。
• ab-initio 計算によりタイトバインディングパラメータが得られ、$t_1 = 7.4$ meV、$t_2 = -13$ meV、$t_2' = -32$ meV、$t_3 = -119$ meV、$U = 2.0$ eV、$J_H/U = 0.2$ となった。
• 有効交換結合は歪んだ状態で $J^x \simeq 2$ meV、$J^y \simeq 2$ meV、$J^z \simeq 6$ meV、$\Gamma \simeq -2$ meV、$D \simeq 2$ meV と推定された。
• 理想オクテイドロン極限（$t_2 = t_2' = -23.5$ meV）では、$J \simeq 2$ meV、$K \simeq 4$ meV、$\Gamma \simeq -2$ meV が得られ、$\Gamma$ 項の重要性が確認された。
• 古典的相図は、$J$-$K$-$\Gamma$ モデルが Ba$_3$IrTi$_2$O$_9$ のパラメータ領域においてストリプ状磁気秩序を基底状態として予測することを示している。
• このモデルは、Kitaev 由来のトポロジカル相よりも $\Gamma$-駆動ストリプ状秩序が優勢であるため、Ba$_3$IrTi$_2$O$_9$ に $\mathbb{Z}_2$ ヴァーテックス結晶秩序が存在しないことを説明できる。