[論文レビュー] Magnetic properties and magnetocaloric effects in NaZn13-type La(Fe, Al)13-based compounds

Shen Bao-Gen, Hu Feng-Xia+2 more|arXiv (Cornell University)|Dec 3, 2012

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、ナナズイン13型La(Fe,Al)13基体化合物の磁気的および磁気カルセオニック特性を調査し、Co、C、またはHのドーピングによってCurie温度が室温付近にシフトし、強力な磁気カルセオニック効果が得られることを示した。LaFe11.5Al1.5C0.2H1.0では、5 Tの磁場下で最大エントロピー変化が13.8 J/kg·Kに達し、Gdよりも42%高い。これは、室温付近の磁気冷媒として有望な候補である。

ABSTRACT

In this article, our recent progresses about the effects of atomic substitution, magnetic field and temperature on the magnetic and magnetocaloric properties of the LaFe13-xAlx compounds are reviewed. With the increase of aluminum content, the compounds exhibit successively an antiferromagnetic (AFM), a ferromagnetic (FM), and a mictomagnetic state. Furthermore, the AFM coupling of LaFe13-xAlx can be converted to a FM coupling by substituting Si for Al, Co for Fe and magnetic rare-earth R for La, or introducing interstitial C or H atom. However, low doping levels lead to FM clusters embedded in AFM matrix, and the resultant compounds can undergo, under appropriate applied fields, first an AFM-FM and then a FM-AFM phase transition while heated, with significant magnetic relaxation in the vicinity of the transition temperature. The Curie temperature of LaFe13-xAlx can be shifted to room temperature by choosing appropriate contents of Co, C or H, and strong magnetocaloric effect can be obtained around the transition temperature. For example, for the LaFe11.5Al1.5C0.2H1.0 compound, the maximal entropy change reaches 13.8 J/kg K for a field change of 0-5 T, occurring around the room temperature. It is 42% higher than that of Gd and, therefore, this compound is a promising room-temperature magnetic refrigerant.

研究の動機と目的

• アルミニウム含有量の変化に伴うLaFe13-xAlx化合物の磁気的相転移を理解すること。
• 原子置換（Co、Si、R、C、H）が磁気結合および相安定性に与える影響を調査すること。
• Curie温度を室温にシフトさせ、実用的な磁気冷媒に適した組成を同定すること。
• ドーピング化合物における磁気カルセオニック効果を定量し、Gdとの性能比較を実施すること。
• 反強磁性（AFM）行列内に存在する強磁性（FM）クラスターの役割および外部磁場誘発相転移を調査すること。

提案手法

• Al、Co、Si、C、H、および希土類元素（R）ドーピング量を変化させたLaFe13-xAlx化合物の体系的合成。
• SQUID磁化計測定を用いた磁気的性質の測定により、Curie温度および磁気的相転移を特定。
• 外部磁場を印加して、磁場誘発相転移および磁気カルセオニック効果を調査。
• 磁場変化に伴う等温磁化曲線から磁気エントロピー変化（ΔS_M）を計算。
• X線回折および転移温度付近の磁化緩和測定を用いた相の発展解析。
• 原子置換と磁気結合の相乗的相互作用を解釈するための理論的モデリングの適用。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Al含有量の増加がLaFe13-xAlx化合物の磁気的基底状態に与える影響は何か？
• RQ2 Co、C、またはHのドーピングがLa(Fe,Al)13化合物のCurie温度および磁気カルセオニック性能に与える影響は何か？
• RQ3 外部磁場を印加することで、AFM-FM相転移を誘発できるか？その関連する緩和ダイナミクスは何か？
• RQ4 ドーピングされたLa(Fe,Al)13化合物で、室温付近で達成可能な最大磁気エントロピー変化はどの程度か？
• RQ5 AFM行列内のFMクラスターは、磁場誘発相転移および磁気カルセオニック応答にどのように寄与するか？

主な発見

• Al含有量の増加に伴い、LaFe13-xAlxは反強磁性（AFM）から強磁性（FM）へ、さらにミクスト磁性状態へと変化する。
• FeにCoを置換するか、AlにC/Hを置換することで、LaFe13-xAlxのCurie温度を室温付近にシフトさせることに成功した。
• LaFe11.5Al1.5C0.2H1.0は、5 Tの磁場下で最大磁気エントロピー変化13.8 J/kg·Kを示し、室温付近にピークを示した。
• この磁気カルセオニック効果は、元素Gdの42%以上高い性能を示しており、室温付近の磁気冷媒として優れた性能を有する。
• 外部磁場を印加した状態で加熱すると、AFM-FMおよびFM-AFMの相転移が逐次観察され、転移温度付近で顕著な磁化緩和が観察された。
• 磁性を示す希土類元素（R）または間隙原子（C、H）のドーピングにより、AFMからFMへの磁気結合の調整が可能となり、磁気カルセオニック応答が向上した。