[論文レビュー] Magnetic Properties and Spin-orbit Coupling induced Semiconductivity in LK-99

Hua Bai, Lei Gao+3 more|arXiv (Cornell University)|Aug 9, 2023

Crystal Structures and Properties被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、スピン軌道結合（SOC）が、予測ではフラットバンド金属であるとされたPb9Cu(PO4)6O（LK-99）を磁性半導体に転換することを示している。これにより、スピン軌道結合を無視した従来の第一原理計算と実験的観察との不一致が解消された。SOCを含むと、強磁性状態では間接ギャップ半導体（292 meV）となり、反強磁性-A状態では直接ギャップ半導体（300 meV）となる。電子ドーピングにより、フェルミ準位に非常に幅の狭いフラットバンド（25 meV）が形成される。

ABSTRACT

Recent reports of a possible room-temperature superconductor called LK-99 have generated a lot of attention worldwide. In just a few days, a large amount of experimental works attempted to reproduce this sample and verify its properties. At the same time a large amount of theoretical works have also been reported. However, many experiments have drawn different conclusions, and many theoretical results are not consistent with experimental results. For one of the structures of LK-99 with the chemical formula as Pb9Cu(PO4)6O, many first-principles calculations did not consider spin-orbit coupling and concluded that it is a flat band metal. However, spin-orbit coupling is often not negligible in systems with heavy elements, and LK-99 contains a large amount of heavy element Pb. We performed calculations of electronic structure of Pb9Cu(PO4)6O with spin-orbit coupling, and the results show that it's not a metal but a semiconductor. This is consistent with many experimental results. In the ferromagnetic state Pb9Cu(PO4)6O is an indirect-bandgap semiconductor with a bandgap of 292 meV. Moreover, its conduction band is a flat band. At an electron doping level of 0.5 e/unit cell, Pb9Cu(PO4)6O becomes metallic and has a flat band with a width of only 25 meV at the Fermi level in the ferromagnetic state. While in the antiferromagnetic-A state, Pb9Cu(PO4)6O is a direct-bandgap semiconductor with a bandgap of 300 meV. As a magnetic narrowband semiconductor, Pb9Cu(PO4)6O may have potential application value in the field of optoelectronic device, photocatalytic, photodetector and spintronics device.

研究の動機と目的

• スピン軌道結合を無視した従来の第一原理計算とLK-99の電子的性質に関する実験的観察との不一致を解消すること。
• Pb原子が存在するため、重い原子を有するLK-99の主要成分であるPb9Cu(PO4)6Oにおけるスピン軌道結合の役割を調査すること。
• スピン軌道結合の有無にかかわらず、LK-99の電子構造および磁性の基底状態を特定すること。
• 特にフェルミ準位におけるフラットバンドの形成に及ぼす電子ドーピングの影響を調査すること。

提案手法

• 電子構造解析のため、ハーブスU補正（U = 4 eV）を適用した第一原理密度汎関数理論（DFT）計算を実施した。
• バンド分散およびギャップの開きに及ぼす影響を評価するため、計算にスピン軌道結合（SOC）を組み込んだ。
• 強磁性（FM）、反強磁性-A（AFM-A）、AFM-C、AFM-Gの複数の磁性配置を検討し、2×2×2スーパーセルを用いた。
• 電子状態の軌道的寄与を特定するため、投影密度状態（PDOS）を計算した。
• フェルミ準位における電子状態の構造に及ぼす電子ドーピング（0.5 e/ユニットセル）の影響を評価した。
• SOCおよびU補正を含めた状態の全エネルギーを比較し、基底状態を特定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 第一原理計算においてスピン軌道結合を含めることで、LK-99の予測された金属的性質が半導体に変わることはあるか？
• RQ2 スピン軌道結合を含めた場合、Pb9Cu(PO4)6Oの磁性基底状態は何か？
• RQ3 電子ドーピングが、LK-99の強磁性状態におけるフェルミ準位におけるフラットバンドの形成にどのように影響するか？
• RQ4 スピン軌道結合を含めた反強磁性-A状態におけるLK-99のギャップサイズおよびタイプ（直接/間接）は何か？
• RQ5 スピン軌道結合を無視した場合と含めた場合とで、LK-99の電子的性質はどのように異なるか？

主な発見

• スピン軌道結合を含めることで、Pb9Cu(PO4)6Oは予測されたフラットバンド金属から、強磁性状態で292 meVのギャップを有する間接ギャップ半導体に転換される。
• 反強磁性-A状態では、300 meVのギャップを有する直接ギャップ半導体となる。
• 強磁性状態の伝導帯はフラットバンドであり、0.5 e/ユニットセルの電子ドーピングにより、フェルミ準位にわずか25 meVの幅の狭いフラットバンドを有する金属的性質を示す。
• LK-99の基底状態は反強磁性-A状態であり、磁性配置間のエネルギー差が小さく、磁性の不安定性を示唆している。
• スピン軌道結合の導入によりフラットバンドでバンド反転が生じ、顕著なギャップの開きが生じ、理論的予測と実験的観察が一致する。
• 物質は約1 μBの磁気モーメントを示し、磁化の容易軸はc軸に沿っている。