[論文レビュー] Magnetically driven metal-insulator transition in NaOsO3

Stuart Calder, Garlea, V. O.+11 more|UCL Discovery (University College London)|Feb 7, 2012

Advanced Condensed Matter Physics被引用数 6

ひとこと要約

本研究は、約410 Kで長距離的共鳴的G型反強磁性秩序によって駆動される、NaOsO3におけるスレイター金属絶縁体転移（MIT）の最初の決定的実験的証明を提供する。転移は連続的であり、周期的磁気ポテンシャルによるバンド分裂に起因し、電子相関やスピン軌道結合とは無関係である。これは3次元ペロブスカイト酸化物における標準的イティネランス型スレイターMITの確立を示している。

ABSTRACT

The metal-insulator transition (MIT) is one of the most dramatic manifestations of electron correlations in materials. Various mechanisms producing MITs have been extensively considered, including the Mott (electron localization via Coulomb repulsion), Anderson (localization via disorder) and Peierls (localization via distortion of a periodic 1D lattice). One additional route to a MIT proposed by Slater, in which long-range magnetic order in a three dimensional system drives the MIT, has received relatively little attention. Using neutron and X-ray scattering we show that the MIT in NaOsO3 is coincident with the onset of long-range commensurate three dimensional magnetic order. Whilst candidate materials have been suggested, our experimental methodology allows the first definitive demonstration of the long predicted Slater MIT. We discuss our results in the light of recent reports of a Mott spin-orbit insulating state in other 5d oxides.

研究の動機と目的

• NaOsO3における連続的金属絶縁体転移（MIT）の微視的起源を特定すること。これはスレイターMITの候補とされている。
• スレイター転移に必須であるように、長距離的共鳴的3次元反強磁性（AFM）秩序がMITと一致するかどうかを特定すること。
• スピン軌道結合（SOC）および電子相関（U）が絶縁状態の形成に果たす役割を評価し、モット型またはスピン軌道駆動型絶縁体メカニズムと対比すること。
• MITが構造的歪みや強いクーロン相互作用とは独立して磁気秩序によって駆動されるかどうかを確立すること。

提案手法

• 中性子粉末回折（NPD）を用いて、MIT温度（約410 K）の周辺で長距離磁気秩序を調べ、結晶構造を精査した。Rietveld精査とSARA解析を実施した。
• HB-1分光計を用いた偏光および非偏光弾性中性子散乱により、磁気秩序の性質と対称性を確認した。反転比は14であった。
• APSビームライン6-ID-Bにおける磁気共鳴X線散乱（MRXS）を用いて、L2およびL3端で共鳴散乱比を測定し、軌道およびスピン配置を調べた。
• FDMNESを用いたab initio計算を実施。DFT-LSDAに加え、UおよびSOCパラメータを変化させ、MRXSスペクトルを模擬し実験結果と比較した。
• NPD精査におけるブリルアンピーク位置の温度依存性およびχ²値の変化を用いて、一次相転移の可能性を除外した。
• Jahn-Teller歪みや対称性の破れの欠如に注目し、特にT MIT近傍で純粋な電子的メカニズムを支持する分析を実施した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 NaOsO3における金属絶縁体転移は、長距離的共鳴的3次元反強磁性秩序の発現と一致するか？
• RQ2 NaOsO3におけるMITは、電子相関（U）やスピン軌道結合（SOC）の寄与が顕著でない状況で、磁気秩序のみによって駆動されるか？
• RQ3 MITにおける電子バンド構造の変化の性質は何か？ これはスレイター機構の予測と一致するか？
• RQ4 Os5+（5d3）の半満たされたt2g多重項は、絶縁状態でもdegenerateのままであるか？ それともSOCまたはJahn-Teller効果によって分裂するか？
• RQ5 実験的MRXS結果と、UおよびSOCを含むab initioシミュレーションの結果を比較すると、電子配置に関する何を明らかにするか？

主な発見

• NaOsO3におけるMITはT MIT ≈ 410 Kで発生し、一次相転移の兆候がない連続的転移である。Braggピークの滑らかな温度依存的シフトと、全温度範囲で一貫したχ²値（2.29–3.29）から明らかである。
• T MITで長距離的共鳴的G型反強磁性秩序が確立され、中性子散乱により磁気構造因子が確認された。これはバンド分裂を引き起こす周期的ポテンシャルを提供する。
• Os5+の磁気モーメントは約1 μBにまで低下しており、これはそれらが局在的モーメントではなく、イティネランス的挙動とOs dおよびO p軌道間の強化された混合を示している。
• MRXS測定では、L3:L2の共鳴散乱比が、SOCおよびUをゼロに設定した場合にのみab initioシミュレーションと一致し、絶縁状態においてSOCおよび電子相関が無視できるほど小さいことが示された。
• 絶縁相においてもt2g軌道はdegenerateのままであり、Jahn-Teller歪みや対称性の破れの兆候は認められず、純粋なスレイターMITメカニズムを支持する。
• NaOsO3は室温より高い温度で連続的3次元スレイターMITを示し、3次元系における長年にわたって予測されてきたこのメカニズムの最初の決定的実験的実現である。