[論文レビュー] Magnetisms in $p$-type monolayer gallium chalcogenides (GaSe, GaS)

Sianxin Wu, Xia Dai+4 more|arXiv (Cornell University)|Sep 16, 2014

Chalcogenide Semiconductor Thin Films被引用数 27

ひとこと要約

本研究は、密度汎関数理論を用いてp型単層ガリウム chalcogenides (GaSe, GaS) におけるホールドーピングおよび欠陥誘起鉄磁性を調査する。小さなホールドーピングによって、価電子帯端付近の高い状態密度のおかげで、強固で長距離にわたる鉄磁性秩序が誘発されることを示している。一方、Ga欠陥は局所的磁気モーメントを生成し、鉄磁性結合を示す。これにより、これらの2次元半導体における制御可能な室温適合性磁性が可能になる。

ABSTRACT

Magnetisms in $p$-type monolayer GaX (X=S,Se) is investigated by performing density-functional calculations. Due to the large density of states near the valence band edge, these monolayer semiconductors are ferromagnetic within a small range of hole doping. The intrinsic Ga vacancies can promote local magnetic moment while Se vacancies cannot. Magnetic coupling between vacancy-induced local moments is ferromagnetic and surprisingly long-range. The results indicate that magnetization can be induced by hole doping and can be tuned by controlled defect generation.

研究の動機と目的

• 遷移金属ドーピングなしでp型単層ガリウム chalcogenides (GaSe, GaS) の内在的磁性の起源を解明すること。
• ホールドーピングおよび内在欠陥（特にGa欠陥）が、これらの2次元半導体における磁性秩序に与える影響を調査すること。
• 欠陥によって誘起された局所的磁気モーメント間の磁性結合の性質と範囲を特定すること。
• スピントロニクス応用に適した、制御可能で強固な鉄磁性を達成する可能性を評価すること。

提案手法

• 電子構造計算に、ビエナ・アビ・シミュレーション・パッケージ（VASP）内でのプロジェクター・アウトライン波（PAW）法を用いた。
• 交換相関関数に一般化勾配近似（GGA）を用い、400 eVの平面波カットオフおよび完全な系では12×12×1 kポイントグリッドを設定した。
• ホールドーピング系には27×27×1グリッド、欠陥スーパーセルには3×3×1グリッドを適用し、収束性を確保した。
• Ga-richおよびchalcogen-rich条件下での化学ポテンシャルを用いて、欠陥の生成エネルギーを計算した。
• ヘイゼンベルグスピンハミルトニアン $ H = -\sum_{<ij>} J_{ij} \mathbf{S}_i \cdot \mathbf{S}_j $ を用い、鉄磁性（FM）と反強磁性（AFM）状態間のエネルギー差から交換結合パラメータ $ J $ を抽出した。
• 平均場理論を用いてCurie温度（$ T_C $）を推定した：$ k_B T_C = \frac{2}{3} J_0 $、ここで $ J_0 $ は有効な局所的交換相互作用である。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ホールドーピングはp型単層GaSeおよびGaSに鉄磁性を誘起できるか？
• RQ2 内在的Ga欠陥が局所的磁気モーメントを生成する役割は何か？
• RQ3 Ga欠陥間の磁性結合は鉄磁性か反強磁性かで、その距離スケールはどの程度か？
• RQ4 制御された欠陥工学またはキャリアドーピングによって磁性特性を調整可能か？
• RQ5 これらの2次元系における鉄磁性秩序の推定Curie温度は何か？

主な発見

• 単層GaSeおよびGaSは価電子帯端付近にヴァン・ホーフェ・特異点を示し、高い状態密度を有することで、ホールドーピング誘起鉄磁性が可能になる。
• わずかな範囲のホールドーピングで鉄磁性秩序が出現し、スピン極化エネルギーは当初増加し、その後ゼロへ減少する。
• GaSeにおけるGa欠陥は、構造的緩和前には3.95 $\mu_B$ の局所的磁気モーメントを誘発するが、結合短縮およびスピン状態再編成のため、緩和後にモーメントは消失する。
• 2つのGa欠陥間の磁性結合は鉄磁性であり、驚くべきほど長距離にわたる。GaSeでは交換結合 $ J = 6.5 $ meV、GaSでは $ J = 3.4 $ meV である。
• 推定Curie温度はGaSeで50 K、GaSで26 Kであり、GaSeにおける熱的に安定な鉄磁性の可能性が示唆される。
• GaSではS-rich条件下でS欠陥がより好ましく、GaSはn型となる。一方、Se-rich条件下ではGa欠陥が優勢となり、GaSeはp型となる。これは実験的観察と整合的である。