[論文レビュー] Magneto-excitons in large area CVD grown monolayer MoS$_{2}$ and MoSe$_{2}$ on sapphire

Anatolie Mitioglu, Krzysztof Gałkowski+6 more|HAL (Le Centre pour la Communication Scientifique Directe)|Feb 3, 2016

Quantum and electron transport phenomena被引用数 5

ひとこと要約

本研究は、サファイア基板上に大面積で成長したCVD法によるモノレイヤーMoS₂およびMoSe₂におけるバルレー・ゼーマン分裂を、磁気光学分光法を用いて調査した。バルレーg因子は約-4.5であることが判明し、内部ひずみ（約0.2%）の影響は最小限であることが示され、電子的性質が剥離法で得られた試料と区別できないことが確認された。これは、CVD法で成長したTMDがスケーラブルなバルレオニクスデバイスに適していることを支持する。

ABSTRACT

Magneto transmission spectroscopy was employed to study the valley Zeeman effect in large-area monolayer MoS$_{2}$ and MoSe$_{2}$. The extracted values of the valley g-factors for both A- and B-exciton were found be similar with $g_v \simeq -4.5$. The samples are expected to be strained due to the CVD growth on sapphire at high temperature ($700^\circ$C). However, the estimated strain, which is maximum at low temperature, is only $\simeq 0.2\%$. Theoretical considerations suggest that the strain is too small to significantly influence the electronic properties. This is confirmed by the measured value of valley g-factor, and the measured temperature dependence of the band gap, which are almost identical for CVD and mechanically exfoliated MoS$_2$.

研究の動機と目的

• 大面積でCVD法で成長したサファイア基板上におけるモノレイヤーMoS₂およびMoSe₂のバルレー・ゼーマン効果を調査すること。
• 高温でのCVD成長に伴う格子不整合に起因するひずみが、電子的性質に顕著に影響を与えるかどうかを特定すること。
• 機械的剥離法で得られた試料と比較して、CVD法で成長したTMDのバルレーg因子および温度依存的バンドギャップの変化を評価すること。
• 遷移金属ジ chalcogenidesにおけるバルレー磁気モーメントおよび励起子的性質の変化に、ひずみが果たす役割を評価すること。

提案手法

• 円偏光光（σ⁺, σ⁻）を用いた偏光分解型磁気光学吸収分光法を実施し、±Kバルレー遷移を選択的にプローブした。
• 励起子遷移分裂の磁場依存性を測定するため、最大65 Tの磁場を印加し、線形スケーリングからバルレーg因子を抽出した。
• O’DonnellとChenの単一オシレーター模型を用いて、MoS₂の温度依存的バンドギャップの変化をフィッティングし、フォノン結合および励起子束縁エネルギーを組み込んだ。
• MoS₂とサファイアの熱収縮差に基づいてひずみを推定し、バンドギャップに70 meV/%のひずみシフトが予想されるものとした。
• 実験的g因子およびバンドギャップの温度依存性を、理論的予測およびSiO₂/Si基板上に剥離法で得たMoS₂のデータと比較した。
• DFT計算を実施して、バルレー磁気モーメントに及ぼすインターレイヤー寄与を評価したが、実験結果と整合しなかった。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 高磁場下におけるCVD法で成長したモノレイヤーMoS₂およびMoSe₂のバルレーg因子の値は何か？
• RQ2 サファイア基板との格子不整合に起因するひずみが、CVD法で成長したTMDにおけるバルレー・ゼーマン分裂にどの程度影響を与えるか？
• RQ3 CVD法で成長したMoS₂におけるA励起子バンドギャップの温度依存性は、SiO₂/Si基板上に剥離法で得たMoS₂と比較してどう異なるか？
• RQ4 観測されたバルレーg因子の値は、ひずみおよびインターレイヤー寄与を含む理論モデルで説明可能か？
• RQ5 CVD法で成長したTMDの電子的挙動は、剥離法で得たTMDと十分に類似しているため、スケーラブルなバルレオニクスデバイスへの応用が可能だろうか？

主な発見

• MoS₂のA励起子における低温でのバルレーg因子は gᵥ ≈ -4.5 ± 0.1 であり、B励起子では gᵥ ≈ -4.3 ± 0.1 である。
• MoSe₂では、低温におけるA励起子のバルレーg因子は gᵥ = -4.4 ± 0.1 であり、材料間で一貫性があることが示された。
• バルレー分裂は2 Kから120 Kの範囲でほぼ一定であり、バルレー分裂の温度依存性が弱いことが示された。
• CVD法で成長したMoS₂におけるひずみは2 Kで約0.2%と推定されたが、バンドギャップ測定によりその影響は無視できるほど小さく、電子的性質に顕著な影響を及ぼさなかった。
• CVD法で成長したMoS₂におけるA励起子バンドギャップの温度依存性は、SiO₂/Si基板上に剥離法で得たMoS₂と一致し、O’DonnellとChenのモデルによるフィッティングで E(0) = 1.948 eV および ⟨ħω⟩ = 24.25 meV が得られた。
• 予想されるひずみ誘発バンドギャップシフト（約8 meV）は、温度変化に伴う観測された70 meVの変化に比べてはるかに小さく、バンドギャップの進化においてひずみが主因ではないことが確認された。