[論文レビュー] Magnetocrystalline Anisotropy of Fe-based $L1_0$ Alloys: Validity of Approximate Methods to Treat the Spin-Orbit Interaction

M. Blanco-Rey, Jorge I. Cerdá+1 more|arXiv (Cornell University)|Nov 29, 2018

Magnetic properties of thin films参考文献 62被引用数 14

ひとこと要約

本研究では、スピン軌道相互作用（SOI）を含む密度汎関数理論（DFT）を用いて、Fe基L1₀合金における磁気歪みエネルギー（MAE）を計算する近似手法の正確性を評価する。非自己稠密（NSCF）法と2次摂動理論（2PT）法の両方を用いる。2PT法はFeCo、FeCu、FePdでは正確にMAEを予測できるが、PtやAuといった重い5d元素を含む合金では強いスピン軌道相互作用により摂動仮定が破綻し、予測に失敗する。一方、NSCF法は全システムで安定した性能を示す。

ABSTRACT

First-principles calculations are used to gauge different levels of approximation to calculate the magnetocrystalline anisotropy energies (MAE) of five $L1_0$ FeMe alloys (Me=Co, Cu, Pd, Pt, Au). We find that a second-order perturbation (2PT) treatment of the spin-orbit interaction (SOI) breaks down for the alloys containing heavier ions, while it provides a very accurate description of the MAE behaviour of FeCo, FeCu, and FePd. Moreover, the robustness of the 2PT approximation is such that in these cases it accounts for the MAE of highly-non-neutral alloys and, thus, it can be used to predict their performance when dopants are present or when they are subject to applied gate bias, which are typical conditions in working magnetoelectric devices. We also observe that switching of the easy axis direction can be induced in some of these alloys by addition or removal of, at least, one electron per cell. In all cases, the details of the bandstructure are responsible for the finally observed MAE value and, therefore, suggest a limited predicting power of models based on the expected orbital moment values and bandwidths. Finally, we have confirmed the importance of various calculation parameters to obtain converged MAE values, in particular, those related to the accuracy of the Fermi level determination.

研究の動機と目的

• Fe基L1₀合金における磁気歪みエネルギー（MAE）を予測する際のスピン軌道相互作用（SOI）の近似処理の妥当性を評価すること。
• 2次摂動理論（2PT）近似がMAE計算においてどの条件下で正確に保たれるかを特定すること。
• ドーピングやゲートバイアス条件下における電子バンド構造および電荷中性のずれがMAEに与える影響を調査すること。
• DFT計算におけるMAE値の収束に重要な計算パラメータを同定すること。
• 電子ドーピングまたは歪みを用いた電場誘起磁気異方性スイッチングの可能性を検討すること。

提案手法

• FeMe（Me = Co, Cu, Pd, Pt, Au）L1₀合金におけるMAEの基準として、完全に相対論的かつ完全に自己稠密（SCF）なDFT計算を実施する。
• 非自己稠密（NSCF）近似を適用し、スピン軌道相互作用（SOI）をスカラー相対論的DFTの後に追加するが、電荷密度の再最適化は行わない。
• 2次摂動理論（2PT）を用いて、スカラー相対論的Kohn-Sham状態からSOI演算子の行列要素を用いてMAEを計算する。
• 最大局在Wannier関数（MLWFs）を用いてバンド構造の補間を行い、電子数の関数としてMAEを計算する。
• SOI強度（ξ ≒ 0.05 eV から ≒ 0.5 eV）の変動に応じて、2PTおよびNSCFの結果をSCF基準値と比較する。
• DFT計算におけるフェルミ準位の精度およびスメアリングパラメータの収束依存性を分析する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 スピン軌道相互作用の強さが異なるFe基L1₀合金において、2次摂動理論（2PT）近似はMAE計算に対してどの程度正確か？
• RQ2 特に重い5d元素を含むFeMe系において、NSCF近似はSCF基準MAE値を信頼性高く再現できるか？
• RQ3 軌道磁気モーメントやバンド幅以上のバンド構造の詳細が、最終的なMAE値にどの程度寄与するか？
• RQ4 電子ドーピングや外部ゲートバイアスのような非中性状態下でも、2PT法はMAEの傾向を予測できるか？
• RQ5 電子数の制御によって磁気異方性スイッチングが可能か？また、その現象は近似SOI処理によって捉えられるか？

主な発見

• FeCo、FeCu、FePd（ξ ≒ 0.05–0.1 eV）では、2PT近似がMAEを正確に再現する。
• FePtおよびFeAu（ξ ≒ 0.5 eV）では、強いスピン軌道相互作用のため2PT法は失敗する。これは摂動仮定が破綻しているためである。
• NSCF法は、重い5d元素を含む全合金においても信頼できるMAE推定値を提供する。
• MAEは、フェルミ準位付近の空の少数スピンFe d状態にのみ依存するのではなく、EFより数eV下の状態にも顕著な影響を受ける。
• SOI強度が弱く、MLWFsが球面調和関数に類似している限り、2PT法は電子ドーピングやバイアス下のMAE傾向を予測できる。
• 1ユニットセルあたり少なくとも1個の電子を追加または削除することで、磁気の容易軸スイッチングを誘発でき、ドーピングや歪みによる制御が可能である。