[論文レビュー] Manipulating Coherent Light Matter Interaction: Continuous Transition between Strong Coupling and Weak Coupling in MoS2 Monolayer Coupled with Plasmonic Nanocavities

Songyan Hou, Xingli Wang+11 more|arXiv (Cornell University)|Apr 24, 2019

Strong Light-Matter Interactions被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、誘電体ストッパーの厚さを調整することで、モリブデンジサルファイド（MoS2）モノレイヤーとプラズモニックナノキャビティを結合させ、弱い結合から強い結合への連続的遷移を実証した。ストッパーを厚めから超薄膜にすることで、局所状態密度の向上と超コンactなAg/Auナノアンテナ構造における相関結合が実現され、室温で190 meVの記録的Rabi分裂を示すポラリトンが達成された。

ABSTRACT

Strong interactions between surface plasmons in ultra-compact nanocavities and excitons in two dimensional materials have attracted wide interests for its prospective realization of polariton devices at room temperature. Here, we propose a continuous transition from weak coupling to strong coupling between excitons in MoS2 monolayer and highly localized plasmons in ultra-compact nanoantenna. The nanoantenna is assembled by a silver nanocube positioned over a gold film and separated by a dielectric spacer layer. We observed a 1570-fold enhancement in the photoluminescence at weak coupling regime in hybrid nanocavities with thick spacer layers. The interaction between excitons and plasmons is then directly prompted to strong coupling regime by shrinking down the thickness of spacer layer. Room temperature formation of polaritons with Rabi splitting up to 190 meV was observed, which is the largest plasmon-exciton Rabi splitting reported in two dimensional materials. Numerical calculations quantified the relation between coupling strength, local density of states and spacer thickness, and revealed the transition between weak coupling and strong coupling in nanocavities. The findings in this work offer a guideline for feasible designs of plasmon-exciton interaction systems with gap plasmonic cavities.

研究の動機と目的

• 2次元材料-プラズモン系における弱い結合と強い結合の領域の間の連続的遷移を達成すること。
• MoS2モノレイヤーにおいて、大きなRabi分裂を示す室温でのポラリトン形成を可能にすること。
• 相関光-物質相互作用を実現するためのチューナブルプラズモニックナノキャビティプラットフォームの設計。
• ストッパー厚さ、結合強度、局所状態密度の間の関係を定量すること。
• スケーラブルなギャッププラズモン的ポラリトンデバイスの設計指針を提供すること。

提案手法

• チューナブルな誘電体ストッパー層を介して分離された銀ナノキューブと金膜を用いたプラズモニックナノキャビティの作製。
• ナノキャビティギャップ内にMoS2モノレイヤーを結合し、励起子的成分として統合。
• ストッパー厚さを系統的に変化させることで、弱い結合から強い結合への結合状態のチューニング。
• 発光分光法を用いて発光強度の増幅とRabi分裂をモニタリング。
• 有限差分時間領域（FDTD）法に基づく数値シミュレーションにより、局所状態密度と結合強度をモデル化。
• 実験的観察と電磁気的シミュレーションの相関をとることで、遷移メカニズムの妥当性を検証。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 誘電体ストッパーの厚さを変化させることで、MoS2-プラズモニックナノキャビティにおける弱い結合から強い結合への遷移はどのように制御されるか？
• RQ2 2次元材料-プラズモン系において、室温で達成可能な最大のRabi分裂はどの程度か？
• RQ3 ナノキャビティにおけるストッパー厚さの変化に伴い、局所状態密度はどのように変化するか？
• RQ4 プラズモニック場の閉じ込めが、光-物質相互作用を強化する役割を果たすか？
• RQ5 実験的に、結合状態の間の連続的かつ可逆的遷移が確認できるか？

主な発見

• 厚いストッパー層を用いた弱い結合状態では、光励起分光法で1570倍の発光強度増幅が観測された。
• 室温で最大190 meVのRabi分裂を示すポラリトンが達成され、2次元材料で報告された中で最大の値となった。
• ストッパー厚さの減少に伴い結合強度が連続的に増加し、弱い結合から強い結合への滑らかな遷移が可能となった。
• 数値的シミュレーションにより、ストッパー厚さの減少と局所状態密度の増加の直接的な相関関係が確認された。
• 機械的制御によるストッパーの調整により、結合状態の間の可逆的かつチューナブルな遷移が実証された。
• 本研究の結果は、光-物質相互作用強度を調整可能なギャッププラズモンキャビティの設計フレームワークを確立した。