[論文レビュー] MATGANIP: Learning to Discover the Structure-Property Relationship in Perovskites with Generative Adversarial Networks

Junjie Hu, Mu Li+1 more|arXiv (Cornell University)|Oct 20, 2019

Machine Learning in Materials Science参考文献 56被引用数 5

ひとこと要約

MATGANIPは、生成対抗ネットワーク、グラフネットワーク、畳み込みニューラルネットワーク、LSTMを組み合わせたハイブリッド深層学習フレームワークを提案し、ABX3ペロブスカイトにおける構造-物性相関を同定する。耐性係数および基底状態の真空エネルギーの予測において、MAE < 0.3 meV/atomおよびMAER < 0.01%という高い精度を達成しており、不規則なペロブスカイトにおける複雑な原子配列のモデリングにおける強力な潜在能力を示している。

ABSTRACT

Accelerating the design of materials with artificial neural network draws more attention due to its magnitude potential. In the past works, some tools of materials information have been developed to promote the industrialize of state-of-the-art materials, such as the materials project, AFlow, and open quantum materials database. Else, more various endeavors are required for artificial general intelligence in the area of materials. In our works, we design neural networks named MATGANIP, which applies a combination of generative adversarial networks, graph networks, convolutional neural networks, and long short term memory for the perovskite materials. We adopt it for the building of a structure-property relationship, where the trained properties contain: the computational geometric property, tolerance factor; and the ground state property of Quantum theory, the vacuum energy. Moreover, the data-set about the ABX3 perovskites is used for the learning of tolerance factor, to extend its function of tolerance factor into the structural identification of the arrangement of disorder atoms; another data-set about the density functional theory (DFT) calculation results is for the ground state energy of quantum theory, to obtain the more accurate result than the training of DFT calculated results in similar works. In our training task of the DFT date-set, we adopt the intuitive criterion to evaluate its performance: the mean absolute error (MAE) is smaller than 0.3 meV/atom, and the mean absolute error rate (MAER) is smaller than 0.01%. These results prove the potential ability of our MATGANIP in developing the relationship between materials structure and their properties. Notably, it suits for some scenes involved massive possible structures and their properties, such as the arrangement of the atoms in the structural phase transition of the inorganic perovskites with mixed atoms.

研究の動機と目的

• 深層生成モデルを用いてペロブスカイトにおける構造-物性相関を学習することで、材料発見を加速すること。
• 混合カチオンを有する無機ペロブスカイトにおける不規則な原子配列のモデリングという課題に取り組むこと。
• 従来のDFTベースの手法を上回る精度で、耐性係数および真空エネルギーといった重要な物性の予測を改善すること。
• 高次元の構造的空間において膨大な配置が存在する状況に適用可能なスケーラブルなフレームワークを開発すること。
• 複雑な構造的データから、解釈可能で一般化可能な安定ペロブスカイト相の発見を可能にすること。

提案手法

• MATGANIPは、ペロブスカイト内の原子結合性および構造モチーフをモデル化するために、生成対抗ネットワーク（GANs）とグラフニューラルネットワーク（GNNs）を統合する。
• 畳み込みニューラルネットワーク（CNNs）を用いて、3次元原子配置または結晶格子表現からの空間的特徴を抽出する。
• 長期依存性を捉えるために、原子種および協定環境の順序付き表現をLSTMネットワークが処理する。
• モデルは2つのデータセットで訓練される：耐性係数の予測用にABX3ペロブスカイト構造、真空エネルギーの予測用にDFT計算結果。
• 生成品質と物性予測精度の両方を保証する二重の訓練目的を採用し、敵対的訓練により損失関数を最適化する。
• フレームワークは直感的な評価基準を採用している：回帰性能の指標として平均絶対誤差（MAE）と平均絶対誤差率（MAER）を用いる。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 混合カチオンを有する複雑なペロブスカイト材料において、ハイブリッド深層学習モデルが構造-物性相関を効果的に学習できるか？
• RQ2 MATGANIPは、標準的なDFT計算と比較して、耐性係数および真空エネルギーをどの程度の精度で予測できるか？
• RQ3 モデルは、不規則または相転移を示すペロブスカイト構造に対してもどの程度一般化できるか？
• RQ4 耐性係数といった既知の物理的制約に整合する妥当な原子配列をモデルが生成できるか？
• RQ5 DFT再トレーニングを一切行わずに、構造的入力のみで基底状態エネルギーをどの程度の精度で予測できるか？

主な発見

• MATGANIPは、真空エネルギー予測において0.3 meV/atom未満の平均絶対誤差（MAE）を達成しており、高い回帰精度を示している。
• DFTデータセットでは平均絶対誤差率（MAER）が0.01%未満であり、エネルギー予測における驚異的な精度を示している。
• モデルは耐性係数の予測を拡張し、混合原子を有する不規則なペロブスカイトにおける構造的配列を同定することに成功している。
• GANs、GNNs、CNNs、LSTMsの統合により、複雑な構造的空間における強固な生成と回帰が可能になっている。
• MATGANIPは、構造的入力からの量子力学的物性予測において、類似手法を上回っている。
• フレームワークは、高次元の配置空間における安定ペロブスカイト材料の発見を加速する強力な潜在能力を示している。