[論文レビュー] MatterGen: a generative model for inorganic materials design

Claudio Zeni, Robert Pinsler+19 more|arXiv (Cornell University)|Dec 6, 2023

Machine Learning in Materials Science被引用数 69

ひとこと要約

MatterGen は拡散ベースの生成モデルで、安定的で多様な無機材料を作成し、ターゲットの化学組成、対称性、スカラー特性を満たすよう微調整可能である。

ABSTRACT

The design of functional materials with desired properties is essential in driving technological advances in areas like energy storage, catalysis, and carbon capture. Generative models provide a new paradigm for materials design by directly generating entirely novel materials given desired property constraints. Despite recent progress, current generative models have low success rate in proposing stable crystals, or can only satisfy a very limited set of property constraints. Here, we present MatterGen, a model that generates stable, diverse inorganic materials across the periodic table and can further be fine-tuned to steer the generation towards a broad range of property constraints. To enable this, we introduce a new diffusion-based generative process that produces crystalline structures by gradually refining atom types, coordinates, and the periodic lattice. We further introduce adapter modules to enable fine-tuning towards any given property constraints with a labeled dataset. Compared to prior generative models, structures produced by MatterGen are more than twice as likely to be novel and stable, and more than 15 times closer to the local energy minimum. After fine-tuning, MatterGen successfully generates stable, novel materials with desired chemistry, symmetry, as well as mechanical, electronic and magnetic properties. Finally, we demonstrate multi-property materials design capabilities by proposing structures that have both high magnetic density and a chemical composition with low supply-chain risk. We believe that the quality of generated materials and the breadth of MatterGen's capabilities represent a major advancement towards creating a universal generative model for materials design.

研究の動機と目的

• 周期表全体で安定な無機結晶の高速な逆設計の必要性に対応する。
• 結晶材料用に共同で原子種、座標、格子をノイズ除去する拡散ベースの生成プロセスを開発する。
• アダプターモジュールを介した微調整を可能にし、特定の化学、対称性、性質制約へ生成を誘導する。
• MatterGen が従来のモデルよりも新規性が高く、安定しており、局所エネルギー極小に近づくことを示す。

提案手法

• 原子種、座標、格子を物理的に妥当なノイズ分布で破壊する拡散ベースの生成プロセスを提案する。
• ベースモデルとして、原子種、座標、格子を同時にデノイズする等変スコアネットワークを用いる。
• ラベル付き性質データセットでの微調整用アダプターモジュールを導入し、分類器なしガイダンスを適用して出力を誘導する。
• 20 atoms までの607,684の安定構造の大規模で多様なデータセット (Alex-MP-ICSD) で事前学習し、安定性を 0.1 eV/atom の閾値で定義。
• ターゲット化学組成、対称性（空間群）、スカラー特性（例：磁気密度、バンドギャップ、体積弾性率）へ微調整する。
• ベースライン（例：CDVAE、P-G-SchNet、G-SchNet、FTCP）と比較し、安定性、新規性、緩和構造への近さの向上を示す。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 MatterGen は幅広い元素と化学式の範囲で安定な無機材料を生成できるか？
• RQ2 アダプターを介して基礎モデルをターゲットの化学組成、対称性、スカラー特性へどの程度誘導できるか？
• RQ3 MatterGen は安定性、新規性、局所エネルギー minima への距離の点で、従来の生成モデルと比較してどうであるか？
• RQ4 MatterGen は多属性材料を設計できるか、例えば低サプライチェーンリスクの磁性体など、複数の制約を満たしつつ？

主な発見

• Alex-MP-ICSD の参照 hull を用いて、生成構造の 78% が hull より 0.1 eV/atom 以下上方に位置する（13% は 0.0 eV/atom 以下）。
• 生成構造の 75% は Alex-MP-ICSD hull を用いて 0.1 eV/atom 以下上方。
• 生成構造の 95% は緩和構造への RMSD が 0.076 Å 未満。
• MatterGen は 1,000 構造生成時に 86% の新規性と 100% の一意性を示し、新規性は 1,000,000 構造までほぼ 68% の水準で安定している。
• MatterGen-MP（MP-20 で訓練） は CDVAE より構造割合を 1.8 倍高く、緩和までの平均距離を 3.1 倍小さく、全体の MatterGen はさらに改善（1.6 倍高く、5.5 倍小さい距離）。
• 微調整された MatterGen は、ターゲット化学系で hull 制約付き安定性とユニークな hull 位置を高め、特に五元系で効率化の改善が大きい材料を発見できる。