[論文レビュー] Measuring Coulomb-Induced Ionization Time Lag with a Calibrated Attoclock

J. Y., C. Chen+3 more|arXiv (Cornell University)|Mar 31, 2021

Laser-Matter Interactions and Applications参考文献 19被引用数 4

ひとこと要約

本稿では、ヘリウム水素陽イオン（HeH⁺）のような極性分子における強力なレーザー場の連続する半周期間の相対的電離遅延を測定するため、クーロン補正付きアトセカンドクロック（CCAC）を提案する。楕円偏光レーザー場における光電子運動量分布（PMD）を分析し、長距離クーロン効果を考慮した古典的軌道補正を適用することで、CCACは10–25アトセカンド以内の高精度で遅延差を抽出する。これは時間に依存するシュレーディンガー方程式（TDSE）の結果と一致しており、強場電離における電子応答ダイナミクスの正確な実験的プローブを可能にする。

ABSTRACT

Electrons in atoms and molecules can not react immediately to the action of intense laser field. A time lag (about 100 attoseconds) between instants of the field maximum and the ionization-rate maximum emerges. This lag characterizes the response time of the electronic wave function to the strong-field ionization event and has important effects on subsequent ultrafast dynamics of the ionized electron. The absolute time lag is not accessible in experiments. Here, a calibrated attoclock procedure, which is related to a simple Coulomb-induced temporal correction to electron trajectories, is proposed to measure the relative lag of two different ionization events. Using this procedure,the difference (i.e., the relative lag) between the ionization time lags of polar molecules in two consecutive half laser cycles can be probed with a high accuracy.

研究の動機と目的

• 絶対的クーロン誘導電離遅延を測定する課題に取り組む。これは、普遍的な時間基準が存在しないため、実験的にアクセス不可能である。
• 連続するレーザーパルスの半周期間の電離事象の相対的遅延を測定する実用的で高精度な手法を開発すること。特に、複雑な分子系において有効であることを目的とする。
• 強場電離における電子応答時間のプローブに、計算コストの高いTDSEやMSFAシミュレーションの代替となる実験的手法を提供すること。
• クーロン補正を含むキャリブレーション済み古典的軌道モデルを用いて、光電子運動量分布（PMD）から時間情報を抽出する可能性を検証すること。

提案手法

• 本研究では、強い楕円偏光レーザー場下で、ヘリウム水素陽イオン（HeH⁺）を引き延ばされた核間距離（R = 2 a.u.）でモデル化するためにBorn-Oppenheimer近似を用いる。
• 電離ダイナミクスを捉えるために、時間に依存するシュレーディンガー方程式（TDSE）およびクーロン補正付き強場近似（MSFA）を用いて光電子運動量分布（PMD）をシミュレートする。
• 古典的軌道モデルを適用し、ベクトルポテンシャルA(t)と光電子運動量（px, py）との関係を確立する。時間tは角度θ = arctan(Ax(t)/Ay(t))から導出する。
• クーロン補正付きアトセカンドクロック（CCAC）手順では、長距離クーロンポテンシャルに基づいた時間補正を古典的軌道に適用し、実験的PMDデータから時間抽出を可能にする。
• TDSE、MSFA-PD、およびCCACから得られる電離遅延を、さまざまなレーザー強度と波長で比較し、正確性を評価する。
• 遅延は、レーザー場のピークと電離率の最大値とのずれとして定義され、最初の半周期と2番目の半周期間の相対的遅延差が計算される。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 連続するレーザーパルスの2つの半周期間の相対的電離遅延を、実験的に高精度で測定できるか？
• RQ2 クーロン誘導時間補正を含めることで、光電子運動量分布（PMD）からの時間抽出の正確性はどのように向上するか？
• RQ3 クーロン補正付きアトセカンドクロック（CCAC）は、完全なTDSEシミュレーションで得られた遅延値をどの程度再現できるか？
• RQ4 レーザー強度および波長の変化が、極性分子における相対的電離遅延にどのように影響するか？

主な発見

• レーザー場の最初の半周期と2番目の半周期間の相対的電離遅延は約20アトセカンドであり、さまざまなレーザーパラメータで10–25アトセカンドのばらつきを示す。
• CCAC手法はTDSE結果と非常に良好に一致し、高い正確性と実験的実現可能性を示している。
• MSFA-PDモデルはTDSE予測から最大10アトセカンドのずれを示しており、クーロン効果および恒久的双極子効果を近似する際の限界を示している。
• 遅延は絶対的ではなく相対的であり、その差は光電子運動量分布（PMD）において強くマップされる。
• CCAC手順により、クーロン補正を含む簡単でキャリブレーション済みの古典的軌道モデルを用いて、実験的PMDから直接時間抽出が可能になる。
• 本研究では、クーロン誘導電離遅延が強場電離に対する電子波動関数の一般応答時間として機能し、その後続の電子ダイナミクスに影響を与えることが確認された。