[論文レビュー] Mechanical Properties and Fracture Patterns of Pentagraphene Membranes

J. M. De Sousa, A. L. Aguiar+4 more|arXiv (Cornell University)|Mar 10, 2017

Graphene research and applications参考文献 55被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、密度汎関数理論（DFT）と反応性分子動力学（MD）シミュレーションを組み合わせて、新規2次元炭素同素体であるペンタグラフェン（PG）の機械的挙動および破壊メカニズムを調査した。結果として、PG膜は破壊が発生するまでに20%の引張ひずみに耐えることができ、これは、7-, 8-, 11員環の炭素環および鎖状構造が形成され、多数の化学結合が切断された後でのみ破壊が生じることを示しており、機械的応力下でグラフェンへの構造的転移が起こらないことを示している。

ABSTRACT

Recently, a new two-dimensional carbon allotrope called pentagraphene (PG) was proposed. PG exhibits mechanical and electronic interesting properties, including typical band gap values of semiconducting materials. PG has a Cairo-tiling-like 2D lattice of non coplanar pentagons and its mechanical properties have not been yet fully investigated. In this work, we combined density functional theory (DFT) calculations and reactive molecular dynamics (MD) simulations to investigate the mechanical properties and fracture patterns of PG membranes under tensile strain. We show that PG membranes can hold up to 20% of strain and that fracture occurs only after substantial dynamical bond breaking and the formation of 7, 8 and 11 carbon rings and carbon chains. The stress-strain behavior was observed to follow two regimes, one exhibiting linear elasticity followed by a plastic one, involving carbon atom re-hybridization with the formation of carbon rings and chains. Our results also show that mechanically induced structural transitions from PG to graphene is unlikely to occur, in contrast to what was previously speculated in the literature.

研究の動機と目的

• 引張ひずみ下におけるペンタグラフェン（PG）の機械的応答を理解すること。
• 文献で矛盾する報告がある、PGが機械的応力下でグラフェンへの構造的転移を示すかどうかを解明すること。
• PG膜の破壊時の破壊パターンおよび動的構造的変化を同定すること。
• ab initio DFT計算と比較することで、古典的MD力場の正確性を検証すること。

提案手法

• SIESTAコードを用いた密度汎関数理論（DFT）計算。LCAO基底関数およびGGA交換相関関数を用いた。
• Müllerらのパラメータを用いたReaxFF力場を用いた反応性古典的分子動力学（MD）シミュレーション。比較用に代替パラメータセットも使用した。
• 結晶学的方位（R0およびR45）に沿った一軸および等方的引張ひずみを適用し、ひずみ依存性挙動を調査した。
• 各ひずみレベルで全幾何最適化を実施し、原子上の力が10 meV/Å未満に低下するまで継続した。
• 応力-ひずみ曲線を生成・分析し、ヤング率、ポisson比、破壊応力の算出を実施した。
• 構造的分析では、結合長の変化、ハイブリダイゼーション状態の変化、および破壊過程における非ペンタゴナル炭素環（7-, 8-, 11員環）の形成に注目した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 PG膜は破壊前に最大どれくらいの引張ひずみに耐えることができるか？
• RQ2 機械的負荷が、以前に予想されたようにPGからグラフェンへの構造的転移を誘発するか？
• RQ3 PGの破壊に先立って生じる動的構造的変化（結合切断および環形成を含む）は何か？
• RQ4 DFTと古典的MDシミュレーションの間で、PGの機械的性質（ヤング率、ポisson比）に差異は認められるか？
• RQ5 PGの破壊ダイナミクスを再現するのに、どのReaxFF力場パラメータセットがab initio DFT結果を最もよく再現するか？

主な発見

• PG膜は破壊までに最大20%の引張ひずみに耐えることができ、高い延性を示した。
• 破壊は、多数の結合の切断と7-, 8-, 11員環の炭素環および炭素鎖の形成が進んだ後でのみ発生した。
• 応力-ひずみ応答には2つの明確な領域が観察された：線形弾性領域と、炭素原子の再ハイブリダイゼーションを伴う塑性変形領域。
• R0方向の引張強度（約38 GPa·nm）はR45方向（約29 GPa·nm）よりも高い。これは、R0方向で平行なC–C結合に応力が集中するためとされる。
• DFT計算により、負のポisson比（補助的性質）が確認され、以前の予測と整合的であった。
• MDシミュレーションでは、PGからグラフェンへの構造的転移の証拠は観察されず、文献における以前の主張とは矛盾した結果となった。