[論文レビュー] Melting of Spin Ice state through structural disorder in Dy2Zr2O7

J. G. A. Ramon, C. W. Wang+6 more|arXiv (Cornell University)|Jun 25, 2019

Advanced Condensed Matter Physics参考文献 78被引用数 6

ひとこと要約

本研究は、Dy2Zr2O7における構造的無秩序が、Dy2Ti2O7で観察されたスピンアイス状態を破壊し、スピンの凍結を防ぎ、40 mKまで動的で液体に類似した磁気相関を維持することを示している。残留エントロピーが存在しないにもかかわらず、8 Kで全エントロピーが解放されることにより、スピンアイス秩序の破壊が無秩序誘発による融解によって生じ、スピンガラス状態への凍結とは異なることが確認された。

ABSTRACT

Neutron scattering, a.c. magnetic susceptibility and specific heat studies have been carried out on polycrystalline Dy2Zr2O7. Unlike the pyrochlore spin ice Dy2Ti2O7, Dy2Zr2O7 crystallizes into the fluorite structure and the magnetic Dy3+ moments randomly reside on the corner-sharing tetrahedral sublattice with non-magnetic Zr ions. Antiferromagnetic spin correlations develop below 10 K but remain dynamic down to 40 mK. These correlations extend over the length of two tetrahedra edges and grow to 6 nearest neighbors with the application of a 20 kOe magnetic field. No Pauling's residual entropy was observed and by 8 K the full entropy expected for a two level system is released. We propose that the disorder melts the spin ice state seen in the chemically ordered Dy2Ti2O7 compound, but the spins remain dynamic in a disordered, liquid-like state and do not freeze into a glass-like state that one might intuitively expect.

研究の動機と目的

• Dy2Zr2O7におけるスピンアイス状態の行方を理解すること、これは構造的に無秩序なペイロクロール関連化合物である。
• Dy2Zr2O7において磁気秩序化またはスピンガラスの凍結が生じるかどうかを特定すること、Dy2Ti2O7と対比して検証する。
• 構造的無秩序がスピンアイスの基底状態形成とエントロピー解放をどのように抑制するかを調査すること。
• 複数の実験的プローブを用いて、Dy2Zr2O7における低温磁気相関の性質を明確にすること。

提案手法

• 40 mKまで低下したDy2Zr2O7における磁気相関とその空間的広がりを調べるために中性子散乱が用いられた。
• 動的磁気応答と緩和行動を評価するために、交流磁化率測定が実施された。
• 低温まで低下するに伴うエントロピー解放と相転移の追跡のために比熱測定が行われた。
• 20 kOeの磁場下での測定を用いて、スピン相関の進化を調査した。
• 構造的無秩序の効果を分離するために、よく知られたスピンアイス化合物Dy2Ti2O7と比較した。
• エントロピー解放と相関長の増大の分析により、長距離秩序や凍結の欠如を推論した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Dy2Zr2O7における構造的無秩序は、Dy2Ti2O7で観察されたスピンアイス状態を破壊するか？
• RQ2 Dy2Zr2O7における磁気相関はミリケルビン温度で静的か動的か？
• RQ3 スピンガラスの凍結や残留ポーリングエントロピーの証拠はDy2Zr2O7に存在するか？
• RQ4 外部磁場はDy2Zr2O7におけるスピン相関の広がり方と性質にどのように影響するか？
• RQ5 Dy2Zr2O7におけるエントロピー解放は、二準位系と整合的であるか、これはスピンアイス秩序の完全な消失を示唆するか？

主な発見

• Dy2Zr2O7における反強磁性スピン相関は、2つの四面体辺にまで及び、20 kOeの磁場下では6つの最近隣接原子にまで広がる。
• 磁気相関は40 mKまで動的であり、スピンの凍結やガラス転移は観察されない。
• ポーリングの残留エントロピーは観察されず、8 Kでは二準位系に予想される全エントロピーが解放された。
• 長距離秩序の欠如とエントロピー解放の両方が、構造的無秩序がスピンアイス状態を融解させることを確認した。
• 直感的な期待とは対照的に、系はスピンガラスを形成するのではなく、秩序のない液体に類似した磁気状態を維持している。
• 結果は、構造的無秩序が単独で十分にスピンアイス秩序を抑制し、動的で秩序のない基底状態を誘導することを示している。