[論文レビュー] Metal-Insulator Transition and Lattice Instability of Paramagnetic V2O3

I. Leonov, В. И. Анисимов+1 more|arXiv (Cornell University)|Oct 20, 2014

Transition Metal Oxide Nanomaterials被引用数 6

ひとこと要約

本研究では、GGA+DMFTを用いてパラマグネティックなV2O3における金属-絶縁体転移（MIT）を調査し、強い電子相関により格子構造の不安定性がMITよりも先に生じることを明らかにした。MITは軌道選択的再結合によって駆動され、$e_g^\pi$軌道の有効電子質量が転移で発散する一方、$a_{1g}$軌道は安定した状態を保ち、軌道選択的モット転移が支配的メカニズムであることを確認した。

ABSTRACT

We determine the electronic structure and phase stability of paramagnetic V$_2$O$_3$ at the Mott-Hubbard metal-insulator phase transition, by employing a combination of an ab initio method for calculating band structures with dynamical mean-field theory. The structural transformation associated with the metal-insulator transition is found to occur upon a slight expansion of the lattice volume by $\sim 1.5$ %, in agreement with experiment. Our results show that the structural change precedes the metal-insulator transition, implying a complex interplay between electronic and lattice degrees of freedom at the transition. Electronic correlations and full charge self-consistency are found to be crucial for a correct description of the properties of V$_2$O$_3$.

研究の動機と目的

• パラマグネティックなV2O3におけるモット＝ハッブルMITにおける電子相関と格子自由度の相互作用の長年の謎を解明すること。
• 実験的証拠としての体積およびc/a比の連携的変化を踏まえ、構造転移が電子的MITよりも先に起こるか、それとも後に続くかを特定すること。
• 特にV $t_{2g}$バンドの軌道選択的再結合を通じて、電子相関がMITをどのように駆動するかを明確にすること。
• V2O3の電子的および構造的性質を正確に記述するにあたり、完全な電荷自己稠密性の重要性を評価すること。

提案手法

• 強相関効果を扱うために密度汎関数理論と動的平均場理論を組み合わせたGGA+DMFT計算手法を採用した。
• 三角対称性に起因する結晶場分裂をモデル化するため、V $t_{2g}$軌道に制限を課したWannier関数を用いた。
• 圧力変化に伴う構造的相の安定性を評価するため、全エネルギーを格子体積の関数として計算した。
• 電子構造および準粒子スペクトル特性に与える影響を評価するため、非自己稠密および完全な電荷自己稠密計算を実施した。
• 低温のマツバラ周波数における自己エネルギー $\mathrm{Im}\Sigma(i\omega_n)$ の虚部を多項式フィッティングにより計算し、準粒子重み $Z$ を算出した。
• 実験データ（格子体積、c/a比、フェルミ準位におけるスペクトル重み）と結果を比較した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 V2O3における構造転移は、モット＝ハッブル金属-絶縁体転移よりも先に起こるか、それとも後に続くか？
• RQ2 軌道選択的電子相関は、V2O3におけるMITを駆動する上で果たす役割は何か？
• RQ3 完全な電荷自己稠密性は、V2O3における格子安定性および電子構造予測にどのように影響を与えるか？
• RQ4 $e_g^\pi$バンドにおける有効電子質量の発散は、MITのブリンクマン＝ライス像と整合的か？
• RQ5 MITを越えて観察される格子体積の拡張およびc/a比の変化の起源は何か？

主な発見

• 構造転移は約1.5%の格子体積拡張に伴い発生し、MITよりも先に起こることから、電子的転移の前身要因であることが示された。
• MITはV $t_{2g}$バンドの軌道選択的再結合によって駆動され、$e_g^\pi$軌道の有効電子質量が転移で発散する一方、$a_{1g}$軌道は有限の値を保った。
• MITは負の圧力 $p_{\mathrm{el}} \sim -66$ kbarで発生し、これは約2%の格子体積拡張に対応する。これは構造転移の臨界圧力 $p_c \sim -28$ kbarよりも高い。
• 常圧下でのV2O3の平衡格子および電子構造を正しく記述するには、完全な電荷自己稠密性が不可欠である。
• $e_g^\pi$軌道の準粒子重み $Z$ がMITでゼロに低下し、有効電子質量の発散が確認された。
• フェルミ準位におけるスペクトル重みは、$a_{1g}$および $e_g^\pi$軌道の両方でMITで低下し、モット絶縁体状態の形成と整合的であった。