[論文レビュー] Method for Transferring High-Mobility CVD-Grown Graphene with Perfluoropolymers

Jianan Li, Jen‐Feng Hsu+11 more|arXiv (Cornell University)|Jun 28, 2016

Fiber-reinforced polymer composites被引用数 3

ひとこと要約

本論文では、ハイフロン（Perfluoropolymer）を一時的保持具および汚染遮断材として用いる、高移動度CVD成長グラフェンの新規トランスファー法を提案する。この手法により、グラフェンをLaAlO3/SrTiO3ヘテロ構造にトランスファー可能となり、界面が原子的にクリーンな状態を維持し、2 Kで最大30,000 cm²V⁻¹s⁻¹の移動度を達成するとともに、明確な量子化ホール効果および磁気抵抗特徴を示し、局所的な界面金属絶縁体遷移の制御を保持することができる。

ABSTRACT

The transfer of graphene grown by chemical vapor deposition (CVD) using amorphous polymers represents a widely implemented method for graphene-based electronic device fabrication. However, the most commonly used polymer, poly(methyl methacrylate) (PMMA), leaves a residue on the graphene that limits the mobility. Here we report a method for graphene transfer and patterning that employs a perfluoropolymer---Hyflon---as a transfer handle and to protect graphene against contamination from photoresists or other polymers. CVD-grown graphene transferred this way onto LaAlO$_3$/SrTiO$_3$ heterostructures is atomically clean, with high mobility (~30,000 cm$^2$V$^{-1}$s$^{-1}$) near the Dirac point at 2 K and clear, quantized Hall and magneto-resistance. Local control of the LaAlO$_3$/SrTiO$_3$ interfacial metal-insulator transition---through the graphene---is preserved with this transfer method. The use of perfluoropolymers such as Hyflon with CVD-grown graphene and other 2D materials can readily be implemented with other polymers or photoresists.

研究の動機と目的

• CVDグラフェンのトランスファー時に生じるPMMA由来の残留ポリマーが電子移動度を低下させることに起因する、長年の課題を解決すること。
• 複雑酸化物基板上でのグラフェンの電子的品質を最小限に損なうトランスファー法の開発。
• LaAlO3/SrTiO3のような酸化物ヘテロ構造上でも高移動度グラフェンデバイスを実現し、局所的電気的制御を維持すること。
• ハイフロントランスファー法が標準的なリソグラフィおよびパターニングプロセスと互換性を持つことを示すこと。
• 強相関電子系としての2次元系を研究するための原子的にクリーンで高移動度のグラフェンを実現すること。

提案手法

• CVD成長グラフェンを銅基板上にスピンコーティングし、その上にペルフルオロポリマーであるハイフロンAD 60を塗布してトランスファー用保持具および保護層とする。
• 銅をアンモニウムペルカチオン溶液で溶解させ、ハイフロン-グラフェンスタックを水面上に浮かび上がらせる。
• 浮遊するハイフロン-グラフェンを事前にパターニングされたLaAlO3/SrTiO3基板に慎重に移設し、位置合わせを行う。
• ハイフロン層が、その後続プロセスにおけるフォトリソグラフィ用レジストやその他のポリマーからの汚染を物理的に遮断する。
• トランスファー後のクリーニングは、グラフェンを損傷させない接触モード原子間力顕微鏡（AFM）を用いて実施し、残留ハイフロンおよび粒子を除去する。
• 低温輸送測定およびペイゼォフォース顕微鏡（PFM）を用いて、移動度、量子ホール効果、および局所的キャリア密度を評価する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ハイフロンのようなペルフルオロポリマーが、汚染低減とグラフェン移動度向上を目的としたPMMAの代替として有効に機能するか。
• RQ2 ハイフロントランスファー法が、LaAlO3/SrTiO3界面に存在する2次元電子ガスおよびそのチューナブルな金属絶縁体遷移の完全性を保持するか。
• RQ3 欠陥誘発性アニール処理を伴わず、複雑酸化物基板上に高移動度かつ原子的にクリーンなCVDグラフェンを実現できるか。
• RQ4 リソグラフィ工程中、ハイフロン層がグラフェンを電気的および化学的汚染からどの程度効果的に保護するか。
• RQ5 LaAlO3/SrTiO3に存在するチューナブルな2次元電子ガスと高移動度グラフェンの組み合わせが、新たな量子現象を引き起こせるか。

主な発見

• ハイフロンを用いたトランスファーにより、2 Kで最大30,000 cm²V⁻¹s⁻¹の移動度を達成し、通常の湿式トランスファーによるCVDグラフェンよりも顕著に高い。
• 5 Tの磁場下でホール抵抗および磁気抵抗の明確な量子化が観測され、填埋因子ν = 4(N + 1/2)を示す量子ホール状態の存在が確認された。
• 2 Kでのディラック点は+7 Vに位置し、わずかなp型ドーピングを示しており、-15 Vのバックゲート電圧でホールキャリア密度は6 × 10¹² cm⁻²に達した。
• グラフェンによる電気的シールド効果により、下層ナノワイヤのペイゼォプレッシャー応答が約10–15%低下し、PFMによる局所的キャリア密度調製が確認された。
• 接触モードAFMによるクリーニングが、ハイフロン残留物および粒子を効果的に除去し、低温下で移動度を2倍に向上させた。
• グラフェンを上に被せた状態でも、c-AFMを用いた局所的ナノ構造の導電性書き込みが、LaAlO3/SrTiO3界面で維持された。