[論文レビュー] Mexican Hat and Rashba Bands in Few-Layer van der Waals Materials

Darshana Wickramaratne, Ferdows Zahid+1 more|arXiv (Cornell University)|Dec 5, 2014

Advanced Thermoelectric Materials and Devices参考文献 2被引用数 73

ひとこと要約

本研究では、数層のvan der Waals材料（GaX、InX、Bi2Se3、モノレイヤーBi、垂直バイアス付き二層グラフェンを含む）におけるメキシカン・ハットおよびラシュババンド分散が、バンド端に特異的な環状の状態密度を持つことによって、熱電特性がどのように向上するかを調査している。主な発見は、k空間における環状半径が最大のモノレイヤー材料が、最高のサーベック係数、パワーファクター、および熱電効率ZTを示し、電界ゲートによる制御が可能な実験的プラットフォームとして二層グラフェンが提案されている。

ABSTRACT

The valence band of a variety of few-layer, two-dimensional materials consists of a ring of states in the Brillouin zone. The energy-momentum relation has the form of a `Mexican hat' or a Rashba dispersion. The two-dimensional density of states is singular at or near the band edge, and the band-edge density of modes turns on nearly abruptly as a step function. The large band-edge density of modes enhances the Seebeck coefficient, the power factor, and the thermoelectric figure of merit ZT. Electronic and thermoelectric properties are determined from ab initio calculations for few-layer III-VI materials GaS, GaSe, InS, InSe, for Bi$_{2}$Se$_{3}$, for monolayer Bi, and for bilayer graphene as a function of vertical field. The effect of interlayer coupling on these properties in few-layer III-VI materials and Bi$_{2}$Se$_{3}$ is described. Analytical models provide insight into the layer dependent trends that are relatively consistent for all of these few-layer materials. Vertically biased bilayer graphene could serve as an experimental test-bed for measuring these effects.

研究の動機と目的

• 数層の2次元材料におけるメキシカン・ハットおよびラシュババンド分散が熱電特性に与える影響を理解すること。
• III-VI半導体、トポロジカル絶縁体、および二層グラフェンにおける層数依存の電子的および熱電的性能の傾向を同定すること。
• 層間結合および垂直電界がバンド分散および状態密度に与える影響を評価すること。
• バンド端における縮退が環状フェルミ面から生じる場合、サーベック係数およびZTが最大になるという、解析的およびab initio的証拠を提供すること。
• 垂直バイアスをかけることで制御可能な二層グラフェンを、これらの効果を実験的に観測するためのチューナブルな実験的プラットフォームとして提案すること。

提案手法

• モノレイヤーから四層までのGaS、GaSe、InS、InSe、Bi2Se3、モノレイヤーBi(111)、および二層グラフェンに対してab initio密度汎関数理論（DFT）計算を実施した。
• Landauer形式を用いて、サーベック係数、パワーファクター、ZTを含む電子的および熱電的輸送パラメータを計算した。
• 層数依存のバンド分散の進化およびその状態密度への影響を説明するための解析的モデルを構築した。
• 価電子帯および伝導帯の軌道成分分析を用いて、バンド分散の起源とその厚さ依存性を解釈した。
• 二層グラフェンに垂直電界を印加し、メキシカン・ハット環の半径を調整し、実験的チューナビリティを模擬した。
• バンド端における2次元状態密度の特異性は、モード密度の急激なオン状態に起因し、k空間における環半径に比例するステップ関数としてモデル化された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 数層の2次元材料にメキシカン・ハットまたはラシュババンド分散が形成された場合、バンド端近辺の状態密度にどのように影響を与えるか？
• RQ2 環状フェルミ面を持つ材料において、層数依存の熱電的性能の傾向は何か？
• RQ3 層間結合は、数層のIII-VIおよびBi2Se3材料におけるバンド分散および熱電的特性にどのように影響を与えるか？
• RQ4 垂直バイアスをかけることで、二層グラフェンを実験的にメキシカン・ハット分散の効果を調べるチューナブルなプラットフォームとして利用できるか？
• RQ5 キャリア濃度が低下しているにもかかわらず、なぜモノレイヤー材料が最高の熱電ZTを示すのか？

主な発見

• モノレイヤーGaS、GaSe、InS、InSe、Bi2Se3、およびBi(111)では、それぞれメキシカン・ハットまたはラシュバ分散に起因し、k空間に環状の価電子帯が存在する。
• 2次元状態密度はバンド端で特異的となり、モード密度の近似ステップ関数的オン状態が生じ、そのステップ高さはk空間における環半径に比例する。
• k空間における環半径が最大のモノレイヤー材料（例：モノレイヤーGaS）は、最大で786 μV/Kに達する高いサーベック係数とパワーファクターを示し、室温でのZTが最大値に達する。
• 二層グラフェンでは、垂直電界をかけることでメキシカン・ハット環の半径が線形に増加し、熱電特性のチューナブルな向上が可能になる。
• 研究対象のすべての材料において、最大ZTはモノレイヤー厚さで発現しており、これは最大のバンド端縮退と最適な状態密度特異性に起因する。
• 交換相関関数の選択、積層順序、スピン軌道相互作用の含む有無に関わらず、熱電特性の向上は安定しており、これは根本的なバンド構造効果であることを示している。