[論文レビュー] Micron-scale heterogeneous catalysis with Bayesian force fields from first principles and active learning

Anders Johansson, Yu Xie+5 more|arXiv (Cornell University)|Apr 26, 2022

Machine Learning in Materials Science被引用数 23

ひとこと要約

著者らは FLARE を開発し、アクティブ学習を用いたベイジアン多体力場を用いて、Pt(111)上の H2 の第一原理レベルの反応 MD をマイクロメートルスケールで実行できるようにし、Summit では最大 0.5 trillion atoms まで、不確実性の定量化と自律的トレーニングを実現する。

ABSTRACT

Quantum-mechanically accurate reactive molecular dynamics (MD) at the scale of billions of atoms has been achieved for the heterogeneous catalytic system of H$_2$/Pt(111) using the FLARE Bayesian force field. This achievement provides accelerated time-to-solution from first principles, with Bayesian active learning enabling efficient and autonomous training of the machine learning model. The resulting model is then deployed in LAMMPS on GPUs using the Kokkos performance portability library. The Bayesian force field provides quantitative uncertainty of predictions on every atomic environment, critical for detecting configurations in large reactive simulations that are outside of the training set. Scaling benchmarks were performed using real-application MD of the H$_2$/Pt(111) heterogeneous catalysis on the Summit supercomputer, with simulations reaching 0.5 trillion atoms on 4556 GPU nodes.

研究の動機と目的

• 量子機械的精度でマイクロメートルスケールでの異種触媒反応のシミュレーションという課題に取り組む。
• 第一原理から訓練された高速でスケーラブル、不確実性を考慮した ML 力場を開発する。
• ベイズ型アクティブ学習を介した自律的データ取得を可能にし、構成空間を効率的に探索する。
• リーダーシップクラスの HPC で現実的な反応条件下の H2/Pt(111) への大規模適用を実証する。

提案手法

• ACE-B2 ディスクリプタとGaussian process回帰を用いた FLARE ベイジアン力場を使用する。
• 平均と分散の計算に O(n_d^2) コストで、エネルギー/力/応力と原子ごとの不確実性を予測するマップドスパース GP を適用する。
• ベイズ型アクティブ学習を適用する：不確実性監視付きMDがDFT計算を誘発して訓練データを充実させる。
• 高性能・スケーラブルなMDのためにKokkosを介してGPU上のLAMMPSと統合する。
• ディスクリプタのバッチ処理とGPU加速を用いて、ミクロン長さ・10億原子規模の系へ拡張し、ヘテロジニアス環境を最適化する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ベイズ的で不確実性を考慮したML力場は、大規模スケール全体でH/Ptの異種触媒反応に対する第一原理の正確さを再現できるか。
• RQ2 最小限のDFT呼び出しでこのようなモデルを訓練するには、どの程度のデータ効率とアクティブ学習戦略が必要か。
• RQ3 リーダーシップクラスのHPCでのマイクロメートル規模の反応 MD において、速度・スケーラビリティ・信頼性の観点でモデルはどのように機能するか。
• RQ4 シミュレーションは Pt(111) 上での H2 解離と再結合の実験的に関連する反応動力学と活性化エネルギーを再現するか。

主な発見

モデル	原子数	スピード	生産規模の不確実性	アクティブ学習
DeePMD	3.9 B	2.0	No	Yes
SNAP	20 B	6.21	No	No
FLARE	500 B	10.5	Yes	Yes

• FLARE は GPU ノードあたり 10.5 百万原子ステップ/秒を達成し、同様のタスクで最先端の MLFF を上回る。
• Production規模のシミュレーションは 4556 Summit GPU ノードで 0.5 trillion atoms に到達し、40B atoms までほぼ完璧な弱スケーリングを達成。
• 不確実性の定量化をほとんど速度影響なしで統合し、未知の構成の現場検出を可能にする。
• ベイズ型アクティブ学習は訓練データの必要量を劇的に削減し、DFT 呼び出し数575回でAIMD規模のデータ生成と同等の効果を得る。
• エネルギー/力/応力に対する DFT との平均絶対誤差はそれぞれ 1.7 meV/atom、91 meV/Å (Pt)/74 meV/Å (H)、0.6 meV/Å^3 で、ReaxFF を上回る。
• 反応速度推定値（活性化エネルギー）は実験とほぼ一致（0.25 eV 対 0.23 eV）。