[論文レビュー] Microscopic processes during ultra-fast laser generation of Frenkel defects in diamond

Benjamin Griffiths, Andrew Kirkpatrick+7 more|arXiv (Cornell University)|Jan 1, 2021

Diamond and Carbon-based Materials Research参考文献 72被引用数 22

ひとこと要約

本研究では、自己捕捉された二励起子の非放射的再結合が、ダイヤモンドにおけるFrenkel欠陥の超高速レーザー生成を引き起こすメカニズムであると提案する。このプロセスにより、エネルギーが局在化され、1.74 eVの歪みポテンシャルを介してC–C結合が切断される。キャリア、励起子、二励起子の連立定常方程式に基づくモデルは、レーザーパルスエネルギーに対するFrenkel欠陥生成の有効非線形性（約40）を再現し、線形モデルよりも実験データをよく説明する。

ABSTRACT

Engineering single atomic defects into wide bandgap materials has become an attractive field in recent years due to emerging applications such as solid-state quantum bits and sensors. The simplest atomic-scale defect is the lattice vacancy which is often a constituent part of more complex defects such as the nitrogen-vacancy (NV) centre in diamond, therefore an understanding of the formation mechanisms and precision engineering of vacancies is desirable. We present a theoretical and experimental study into the ultra-fast laser generation of vacancy-interstitial pairs (Frenkel defects) in diamond. In a range of other materials, Frenkel defect formation has previously been linked to the recombination of laser generated excitonic states, however the mechanism in diamond is currently unknown and to date no quantitative agreement has been found between experiment and theory. Here, we find that a model for Frenkel defect generation via the recombination of a bound biexciton as the electron plasma cools provides good agreement with experimental data. The process is described by a set of coupled rate equations of the pulsed laser interaction with the material and of the non-equilibrium dynamics of charge carriers during and in the wake of the pulse.

研究の動機と目的

• 超高速レーザーによるダイヤモンド内Frenkel欠陥生成の微視的メカニズムを特定すること。
• 低強度領域において欠陥生成がレーザーパルスエネルギーに対して強く非線形的である理由という、長年の謎を解明すること。
• 超短パルスレーザー照射中および直後の非平衡キャリア、励激子、欠陥ダイナミクスを定量的に捉えるモデルを開発すること。
• プラズマ誘起ビーム減衰によって引き起こされる欠陥深さ分布の非対称性を説明すること。

提案手法

• 空間的・時間的・エネルギー的多次元で、キャリア、励起子、二励起子、欠陥密度を記述する連立定常方程式系を用いる。
• 強度依存の非線形性を有する多光子電離、Zener破壊、アバランチ過程によるキャリア生成をモデルに組み込む。
• 自己捕捉された二励起子は、1.74 eVの歪みポテンシャルを持つ局在状態としてモデル化され、C–C結合の切断が可能である。
• 欠陥形成は、自己捕捉された二励起子の非放射的再結合としてモデル化され、0.5 eVの熱的障壁を克服する必要がある。
• キャリア-格子波動散乱および熱拡산による格子温度の時間発展を追跡する。
• プラズマ形成に起因する空間的ビーム減衰を含め、欠陥深さ分布の非対称性を説明する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 低強度領域において、ダイヤモンド内Frenkel欠陥生成がレーザーパルスエネルギーに対して強い非線形的依存を示す微視的プロセスは何か？
• RQ2 自己捕捉された二励起子は、超高速レーザー照射中におけるエネルギー局在化と結合切断にどのように寄与するか？
• RQ3 高パルスエネルギーにおいて、生成欠陥の空間的分布が浅い深さ側に非対称になるのはなぜか？
• RQ4 キャリア-励起子ダイナミクスの非線形的・非平衡モデルが、実験的欠陥生成率を定量的に再現できるか？
• RQ5 自己捕捉された二励起子の歪みポテンシャルが、Frenkel欠陥生成の誘発に果たす役割は何か？

主な発見

• 非放射的再結合に基づく自己捕捉二励起子のモデルは、実験的に観測されたレーザーパルスエネルギーに対するFrenkel欠陥生成の有効非線形性（約40）を再現する。
• Frenkel欠陥の生成は、二励起子の自己捕捉に起因し、1.74 eVの歪みポテンシャルが単一原子サイトに作用することでC–C結合の切断が可能になる。
• 欠陥の空間的分布が浅い深さ側に非対称であるのは、パルス内におけるプラズマ誘起ビーム減衰および吸収によるものである。
• モデルは、キャリアの熱化およびピコ秒スケールでのフォノン散乱を含む、キャリア、励起子、二励起子の非平衡ダイナミクスを捉えている。
• 空間依存のビーム減衰およびプラズマ形成を組み込むことで、観測された欠陥生成の深さ非対称性を説明できる。
• 特に非線形キャリアダイナミクスが支配的となる低強度領域において、線形欠陥生成仮定よりもモデルの性能が優れている。