[論文レビュー] Mid-Infrared Frequency Comb Fourier Transform Spectrometer

Florian Adler, Piotr Masłowski+5 more|arXiv (Cornell University)|Jul 5, 2010

Advanced Fiber Laser Technologies被引用数 157

ひとこと要約

本論文は、2100–3700 cm⁻¹の範囲で動作する、初めての中赤外周波数結合フォーリエ変換分光計を提案しており、30秒間で0.0056 cm⁻¹の分解能とピピビ（ppb）検出限界を達成した。この装置は、従来のFTIRシステムに見られる制限を克服する二重周波数結合干渉計を用い、複雑な混合ガス中の微量ガス検出に向けた高速・広帯域・高分解能分光法を可能にする。

ABSTRACT

Optical frequency-comb-based-high-resolution spectrometers offer enormous potential for spectroscopic applications. Although various implementations have been demonstrated, the lack of suitable mid-infrared comb sources has impeded explorations of molecular fingerprinting. Here we present for the first time a frequency-comb Fourier transform spectrometer operating in the 2100-to-3700-cm-1 spectral region that allows fast and simultaneous acquisitions of broadband absorption spectra with up to 0.0056 cm-1 resolution. We demonstrate part-per-billion detection limits in 30 seconds of integration time for various important molecules including methane, ethane, isoprene, and nitrous oxide. Our system enables precise concentration measurements even in gas mixtures that exhibit continuous absorption bands, and it allows detection of molecules at levels below the noise floor via simultaneous analysis of multiple spectral features. This system represents a near real-time, high-resolution, high-bandwidth mid-infrared spectrometer which is ready to replace traditional Fourier transform spectrometers for many applications in trace gas detection, atmospheric science, and medical diagnostics.

研究の動機と目的

• 複雑なガス混合物中の分子を高精度で検出可能な、高分解能・広帯域の中赤外分光計の開発を目的とする。
• 分子フレーズマーキング応用を阻害してきた適切な中赤外周波数結合光源の不足を克服することを目的とする。
• 波数未満の分解能を有する広帯域吸収スペクトルの同時取得を実現するリアルタイム測定を可能とすることを目的とする。
• 二重周波数結合干渉計を用いて、主要な大気および微量ガスに対してピピビ（ppb）感度を達成することを目的とする。

提案手法

• システムは、近赤外フェムト秒レーザーの光学的パラメトリック増幅により生成された中赤外周波数結合を用いる。
• 二重周波数結合干渉計構成を採用し、わずかに異なる繰り返し周波数を持つ二つの周波数結合が、時間領域干渉縞を生成し、ラジオ周波数帯にダウンミキシングされる。
• 干渉縞は、2100–3700 cm⁻¹の波数範囲で感度を示す高速かつ広帯域のヒジンカドミウムテルルイド（HgCdTe）光検出器で検出される。
• スペクトル再構成は、ダウンミキシングされた干渉縞のフーリエ変換により実施され、高分解能吸収スペクトルが得られる。
• 周波数結合の広帯域スペクトルカバレッジと高いコherー二ンスを活用し、複数の分子遷移を同時に測定することが可能となる。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 中赤外周波数結合を用いて、広帯域分子検出に適した高分解能フォーリエ変換分光計を構築可能か？
• RQ2 本手法を用いた場合、複雑な混合ガス中の微量ガスに対して達成可能なスペクトル分解能と検出限界は何か？
• RQ3 重なり合うスペクトル特徴を解離し、ノイズフロア以下の分子を多特徴分析により検出可能か？
• RQ4 速度、分解能、感度の観点から、従来のFTIRシステムと比較して性能にどのような差異が生じるか？

主な発見

• 分光計は0.0056 cm⁻¹のスペクトル分解能を達成し、密に近接した分子遷移の正確な同定を可能にした。
• メタン、エタン、イソプレン、亜酸化窒素について、30秒間の積分時間でピピビ（ppb）検出限界を実証した。
• 従来のFTIRシステムがベースライン干渉のため困難とされる連続吸収帯を持つガス混合物においても、痕跡ガスを正常に測定できた。
• 複数スペクトル特徴の同時分析により、ノイズフロア以下の分子を検出可能となり、単一線検出を上回る感度が向上した。
• 近似リアルタイムの高帯域分光法を実現し、動的の大気および医療診断応用に適した性能を有している。