[論文レビュー] Midgap state requirements for optically active quantum defects

Yihuang Xiong, Milena Mathew+3 more|arXiv (Cornell University)|Feb 21, 2023

Diamond and Carbon-based Materials Research被引用数 5

ひとこと要約

この論文は、量子技術における光学活性な量子欠陥が、バンドギャップ内にありバンド端から遠く離れた電子状態を有する必要があるという長年の仮定に挑戦する。炭化ケイ素中のT中心やダイヤモンド中のケイ素二重欠陥といった欠陥を分析することで、バンド端に近い中間ギャップ状態—特に束縛励起子やギャップ外遷移を含むもの—ですら、効率的な光学的初期化と読み出しを可能にできることを示し、ケイ素のような小さなバンドギャップ材料における量子欠陥の設計可能性を広げる。

ABSTRACT

Optically active quantum defects play an important role in quantum sensing, computing, and communication. The electronic structure and the single-particle energy levels of these quantum defects in the semiconducting host have been used to understand their opto-electronic properties. Optical excitations that are central for their initialization and readout are linked to transitions between occupied and unoccupied single-particle states. It is commonly assumed that only quantum defects introducing levels well within the band gap and far from the band edges are of interest for quantum technologies as they mimic an isolated atom embedded in the host. In this perspective, we contradict this common assumption and show that optically active defects with energy levels close to the band edges can display similar properties. We highlight quantum defects that are excited through transitions to or from a band-like level (bound exciton), such as the T center and Se$ m _{Si}^+$ in silicon. We also present how defects such as the silicon divacancy in diamond can involve transitions between localized levels that are above the conduction band or below the valence band. Loosening the commonly assumed requirement on the electronic structure of quantum defects offers opportunities in quantum defects design and discovery, especially in smaller band gap hosts such as silicon. We discuss the challenges in terms of operating temperature for photoluminescence or radiative lifetime in this regime. We also highlight how these alternative type of defects bring their own needs in terms of theoretical developments and fundamental understanding. This perspective clarifies the electronic structure requirement for quantum defects and will facilitate the identification and design of new color centers for quantum applications especially driven by first principles computations.

研究の動機と目的

• 光学活性な量子欠陥がバンドギャップ内にあり、バンド端から遠く離れた電子状態を有する必要があるという一般的な仮定に挑戦すること。
• バンド端に近い中間ギャップ状態を有する欠陥—たとえば束縛励起子やギャップ外の内部欠陥遷移を含むもの—が、依然として効率的な光学的初期化と読み出しを可能にできることを示すこと。
• 従来の電子的構造的要件を緩和することで、ケイ素のような小さなバンドギャップのホスト材料が機能的な量子欠陥を担える可能性を強調すること。
• 従来の基準を満たさないが、量子情報科学において依然として有望である実験的例（例：T中心、ダイヤモンド中のSiV）を特定・分析すること。
• 非伝統的な欠陥の電子的構造を含む第一原理的スクリーニングを提唱することで、将来的な欠陥発見を支援すること。

提案手法

• 電子構造を計算するために、HSE06ハイブリッド関数とプロジェクター付加重波（PAW）法を用いた第一原理密度汎関数理論（DFT）を採用した。
• ダイヤモンドおよびケイ素ホストにおける欠陥をモデル化するため、Γ点のみを用いた512原子スーパーセルを用いた。
• 運動量行列要素法を用いて、Kohn-Sham波動関数から遷移双極子モーメントを計算した。
• 蛍光のWigner-Weisskopf理論を用い、遷移周波数、双極子モーメント、ホストの屈折率を組み合わせて、放射的寿命を推定した。
• バンド端からの相対的位置および光学遷移への寄与の観点から、欠陥状態を分析した。
• バンド端に近い状態が光励起発光のクエンチングおよび放射的寿命に与える影響を評価し、主なトレードオフを同定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 バンド端に近い電子状態を有する光学活性な量子欠陥でも、量子情報応用における効率的な光学的初期化と読み出しを維持できるか？
• RQ2 T中心やダイヤモンド中のSiVといった実験的に成功した欠陥が、従来のギャップ内要件を満たさないが、その電子的構造的特徴は何か？
• RQ3 束縛励起子状態（局在状態とバンド状態が結合した状態）は、量子欠陥の光学的および放射的特性にどのように影響を与えるか？
• RQ4 ギャップ内レベル要件を緩和することで、ケイ素のような小さなバンドギャップ半導体における欠陥発見にどのような意味があるか？
• RQ5 温度依存的要因（光励起発光のクエンチングや放射的寿命の制限）は、バンド端に近い中間ギャップ状態を有する欠陥の性能にどのように影響を与えるか？

主な発見

• ケイ素中のT中心やダイヤモンド中のSiV中心といった欠陥は、バンド端に近い状態を含む光学遷移を示すが、依然として量子技術に適している。
• 束縛励起子状態—励起状態がバンド全体に拡散している状態—は、欠陥準位がギャップ深くに孤立していなくても、効率的な光学遷移を可能にする。
• ギャップ外の内部欠陥遷移（伝導帯以上または価電子帯以下の局在状態間の遷移）を有する欠陥でも、光学アドレス指定とスピン読み出しは可能である。
• 一般に、バンド端に近い中間ギャップ欠陥は、オシレーター強度が低下するため、長い放射的寿命を示すが、これは光学的機能性とのトレードオフである。
• このような欠陥における光励起発光は、ケイ素のような小さなバンドギャップホストでは、非放射的経路が増強されるため、温度によるクエンチィングに特に敏感である。
• 局在状態と拡散状態の間の相互作用を正確に記述するには、これらの系の理論的モデリングに高度なアプローチが必要であり、多体理論における新たな発展を促進する。