[論文レビュー] Modeling refractory high-entropy alloys with efficient machine-learned interatomic potentials: defects and segregation

Jesper Byggmästar, K. Nordlund+1 more|arXiv (Cornell University)|Jun 7, 2021

High Entropy Alloys Studies参考文献 59被引用数 130

ひとこと要約

本研究は、低次元の多体記述子アプローチを用いて、Mo–Nb–Ta–V–W難融高エントロピー合金の高精度で計算効率の良い機械学習原子間ポテンシャルを開発した。このポテンシャルにより、大規模な分子動力学シミュレーションが可能となり、その結果、バナジウムが圧縮された間隙原子豊富領域（例：不完全な格子欠陥ループ）にセグレゲーションすること、ニオブiumは広い空孔表面に好んで吸着すること、タングステンとは異なり、この合金では間隙原子が効率的に再結合するため、大規模な不完全な格子欠陥ループの形成が抑制され、放射線耐性が向上することが明らかになった。

ABSTRACT

We develop a fast and accurate machine-learned interatomic potential for the Mo-Nb-Ta-V-W quinary system and use it to study segregation and defects in the body-centred cubic refractory high-entropy alloy MoNbTaVW. In the bulk alloy, we observe clear ordering of mainly Mo-Ta and V-W binaries at low temperatures. In damaged crystals, our simulations reveal clear segregation of vanadium, the smallest atom in the alloy, to compressed interstitial-rich regions like radiation-induced dislocation loops. Vanadium also dominates the population of single self-interstitial atoms. In contrast, due to its larger size and low surface energy, niobium segregates to spacious regions like the inner surfaces of voids. When annealing samples with supersaturated concentrations of defects, we find that in complete contrast to W, interstitial atoms in MoNbTaVW cluster to create only small ($\sim 1$ nm) experimentally invisible dislocation loops enriched by vanadium. By comparison to W, we explain this by the reduced but three-dimensional migration of interstitials, the immobility of dislocation loops, and the increased mobility of vacancies in the high-entropy alloy, which together promote defect recombination over clustering.

研究の動機と目的

• 複雑なMo–Nb–Ta–V–W五元系難融高エントロピー合金系に対する高速で高精度な機械学習原子間ポテンシャルを開発すること。
• 体積内および損傷を受けていたMoNbTaVW結晶における、セグレゲーションやクラスタリングを含む原子スケールの欠陥行動を調査すること。
• 純チタンと比較することで、高エントロピー合金における放射線耐性のメカニズムを解明すること。
• 多成分合金における高次元記述子空間の課題を、低次元の二体および三体記述子を用いることで克服すること。
• DFTデータから導出したテーブル化された高速ポテンシャルを用いて、複雑なHEAsにおける欠陥ダイナミクスの大規模アトムスケールシミュレーションを可能にすること。

提案手法

• 反発的二体ポテンシャルと機械学習による二体および三体項を組み合わせたハイブリッド記述子を用いて、ガウス近似ポテンシャル（GAP）をトレーニングした。
• 5 Åのカットオフを用いた、原子間距離（rij, rik）および結合角（θijk）に基づく低次元の多体記述子を採用し、過学習とトレーニングデータの必要量を低減した。
• 回帰に平方指数カーネル（1 Åの長さスケール）を用い、最適化された係数αとエネルギー寄与をテーブル化することで高速化を実現した。
• 体積体心立方結晶、ランダムおよび秩序のある合金、空孔、自己間隙原子、液体、表面を含む多様なDFTデータセットを用いてトレーニングした。
• 三体項には80×80×80グリッド、二体項には5000点を用いたテーブル化されたバージョン（tabGAP）を実装し、高速で生産スケールのシミュレーションを可能にした。
• エネルギーの平均二乗誤差（RMSE）が約1 meV/atom、力のRMSEが約0.1 eV/Åであり、混合エネルギーおよび欠陥特性において優れた一致を示したことで、精度を検証した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 放射線損傷を受けたMoNbTaVWにおいて、バナジウムのセグレゲーション行動は純チタンとどのように異なるか？
• RQ2 ニオブiumが空孔の内側表面に好んでセグレゲーションする理由は何か？また、バナジウムが間隙原子豊富領域にセグレゲーションする理由は何か？
• RQ3 MoNbTaVWにおける間隙原子は、なぜ純チタンとは異なり、大きな不完全な格子欠陥ループを形成しないのか？
• RQ4 強化された空孔移動度が、欠陥再結合およびこの高エントロピー合金における放射線耐性に果たす役割は何か？
• RQ5 限定的なDFTデータセットからトレーニングされた機械学習ポテンシャルは、五元系難融HEAsにおける複雑な欠陥ダイナミクスを正確に記述できるか？

主な発見

• この系で最小の原子であるバナジウムは、放射線によって誘発された不完全な格子欠陥ループのような圧縮された間隙原子豊富領域に好んでセグレゲーションする。
• バナジウムは単一の自己間隙原子の集団を支配しており、これは間隙サイトへの強い熱力学的好ましさを示している。
• ニオブiumはその大きなサイズと低い表面エネルギーのため、空孔の内側表面のような広い領域にセグレゲーションする。
• 純チタンとは異なり、MoNbTaVWにおける間隙原子は大規模な不完全な格子欠陥ループを形成しない。代わりに、バナジウムが豊富な小さな（約1 nm）かつ実験的に検出できないループにクラスタリングする。
• 欠陥の進化は、三次元的ではあるが制限された間隙原子移動度、不動の不完全な格子欠陥ループ、および強化された空孔移動度により、再結合が優勢である。
• 高エントロピー合金は、大規模で加工硬化を引き起こす不完全な格子欠陥ループの形成を防ぐ欠陥再結合機構のおかげで、純チタンよりも優れた放射線耐性を示す。