[論文レビュー] MOFDiff: Coarse-grained Diffusion for Metal-Organic Framework Design

Xiang Fu, Tian Xie+3 more|arXiv (Cornell University)|Oct 16, 2023

Metal-Organic Frameworks: Synthesis and Applications被引用数 13

ひとこと要約

MOFDiff は、3D MOF 構造を生成する粗粒度拡散モデルと、全原子構造を回復するアセンブリアルゴリズムを導入し、炭素捕捉のための新規 MOF を実現します。

ABSTRACT

Metal-organic frameworks (MOFs) are of immense interest in applications such as gas storage and carbon capture due to their exceptional porosity and tunable chemistry. Their modular nature has enabled the use of template-based methods to generate hypothetical MOFs by combining molecular building blocks in accordance with known network topologies. However, the ability of these methods to identify top-performing MOFs is often hindered by the limited diversity of the resulting chemical space. In this work, we propose MOFDiff: a coarse-grained (CG) diffusion model that generates CG MOF structures through a denoising diffusion process over the coordinates and identities of the building blocks. The all-atom MOF structure is then determined through a novel assembly algorithm. Equivariant graph neural networks are used for the diffusion model to respect the permutational and roto-translational symmetries. We comprehensively evaluate our model's capability to generate valid and novel MOF structures and its effectiveness in designing outstanding MOF materials for carbon capture applications with molecular simulations.

研究の動機と目的

• テンプレートベースの MOF 設計の制約を克服し、事前定義されたトポロジーとビルディングブロックを超えた生成を可能にする。
• ビルディングブロックを用いた粗粒度表現と多様性を捉える対比埋め込みを開発する。
• 粗粒度 MOF 表現に対する拡散過程と、全原子構造を回復するアセンブリアルゴリズムを定式化する。
• 分子シミュレーションによる炭素捕捉性能を評価し、生成 MOF の妥当性・新規性・多様性を評価する。

提案手法

• ビルディングブロックの同定・座標・格子パラメータを含む粗粒度 MOF 表現を導出する。
• ビルディングブロックをコンパクトな潜在空間に埋め込む対比型 GemNet-OC エンコーダを用いる。
• 周期的 GemNet-OC デノイザーを用いて CG MOF 構造に条件付き拡散を適用する。
• 学習済み埋め込み空間内で最近傍探索によりビルディングブロックの識別子をデコードする。
• 接続点ガウシアンの重なりを最大化するようビルディングブロックを向けるアセンブリアルゴリズムを適用し、その後力場緩和（UFF）により全原子 MOF を得る。
• 任意で潜在コードから MLP によって性質を予測し、性質駆動の逆設計を可能にする。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 MOFDiff は事前定義されたテンプレートを超えた妥当で新規な MOF 構造を生成できるか。
• RQ2 拡散生成された CG MOF 構造をアセンブルして、物理的に妥当な全原子 MOF に変換し緩和できるか。
• RQ3 MOFDiff 設計 MOF は BW-DB 基準と比較して分子シミュレーションにおける CO2 吸着特性を向上させるか。
• RQ4 潜在空間最適化は CO2 の作業容量などのターゲット特性を改善できるか。

主な発見

• 10,000 個のランダム潜在サンプルのうち、接続点の一致が 5,865 件、うち 3,012 件が妥当、2,998 件が妥当・新規・固有であった。
• 生成 MOF は BW-DB と類似の構造特性分布をカバーしており、多様な構造空間をカバーしていることを示唆する。
• MOFDiff 最適化 MOF は BW-DB ベースラインと比較して GCMC シミュレーションでの CO2 作業容量が高く、CO2 吸着選択性と取り込み量も大きい。
• MOFDiff の使用により、CO2 作業容量 >2 mol/kg を満たす MOF を見つけるための必要な GCMC シミュレーション回数が 58.1 から 14.6 に削減され、著しい効率向上を達成。
• MOFDiff によって発見されたトップ MOFs は、カーボンキャプチャの文献 MOF と競合する候補を含む（BW-DB の既知トップ性能と一致する例を含む）。