[論文レビュー] Molecular dynamics simulations of thermal conductivity and spectral phonon relaxation time in suspended and supported graphene

Bo Qiu, Xiulin Ruan|arXiv (Cornell University)|Nov 20, 2011

Thermal properties of materials参考文献 31被引用数 108

ひとこと要約

本研究では、スペクトルエネルギー密度解析を用いた分子動力学シミュレーションにより、浮遊状態および支持状態の単層グラフェンにおける熱伝導率およびフォノン緩和時間の研究が行われた。その結果、従来の仮定とは対照的に、垂直方向振動（ZA）フォノンが浮遊状態のグラフェンで熱伝導率の25–30%を占めること、また基板支持によってZA寄与が約15%に減少し、支持状態の系では面内振動モードが支配的になると明らかになった。

ABSTRACT

We perform molecular dynamics (MD) simulations with phonon spectral analysis aiming at understanding the two dimensional (2D) thermal transport in suspended and supported graphene. Within the framework of equilibrium MD simulations, we perform spectral energy density (SED) analysis to obtain the lifetime of individual phonon modes. The per-mode contribution to thermal conductivity is then calculated to obtain the lattice thermal conductivity in the temperature range 300-650 K. In contrast to prior studies, our results suggest that the contribution from out-of-plane acoustic (or ZA) branch to thermal conductivity is around 25-30% in suspended single-layer graphene (SLG) at room temperature. The thermal conductivity is found to reduce when SLG is put on amorphous SiO2 substrate. Such reduction is attributed to the strengthened scattering in all phonon modes in the presence of the substrate. Among them, ZA modes are mostly affected with their contribution to thermal conductivity reduced to around 15%. As a result, thermal transport is dominated by in-plane acoustic phonon modes in supported SLG.

研究の動機と目的

• 浮遊状態のグラフェンにおける垂直方向（ZA）フォノンの熱伝導率に与える寄与割合に関する長年の議論を解消すること。
• 基板相互作用がフォノン平均自由行程および支持状態のグラフェンにおける熱伝導率に与える影響を定量化すること。
• 浮遊状態および支持状態の単層グラフェンにおけるフォノン散乱メカニズムをモード分解で理解すること。
• フォノン分布および寿命の量子補正を用いて、シミュレーション結果を実験データと照合すること。

提案手法

• 面内に周期的境界条件を適用し、垂直方向には自由運動を許容した平衡分子動力学（MD）シミュレーションを採用した。
• C–C結合には最適化Tersoff（OPT）およびREBOポテンシャルを、SiO2にはTersoffポテンシャル、C–Si/C–Oのファンデルワールス相互作用にはLennard-Jonesポテンシャルを用いた。
• 速度自己相関関数から個々のフォノンモードの寿命および平均自由行程を抽出するためにスペクトルエネルギー密度（SED）解析を適用した。
• 各モードの寄与を群速度および寿命で重み付けして総和することで、格子熱伝導率を計算した。
• 古典的MD結果に対して、古典系と量子系のフォノン占有分布を一致させることで、量子補正を施した。
• エネルギー等価性を用いた温度スケーリングにより、フォノン寿命および熱伝導率の推定値を補正した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 浮遊状態の単層グラフェンにおける垂直方向振動（ZA）フォノンの熱伝導率への寄与はいかほどか？
• RQ2 アモルファスSiO2基板の存在が、グラフェンのフォノン緩和時間および熱伝導率に与える影響は？
• RQ3 支持状態のグラフェンではなぜ熱伝導率が浮遊状態に比べて低下するのか。どのフォノンモードが最も影響を受けるか？
• RQ4 室温におけるグラフェンのフォノン特性について、古典的MDシミュレーションの精度をどの程度量子補正が向上させるか？
• RQ5 3次およびそれ以上の高次非調和項が、浮遊状態のグラフェンにおけるZAフォノンの結合および散乱にどのように寄与するか？

主な発見

• 300–650 Kの温度範囲における浮遊状態の単層グラフェンでは、ZAフォノンが全格子熱伝導率の約25–30%を占める。
• アモルファスSiO2基板の存在により、ZAフォノンの熱伝導率寄与は約15%にまで低下し、顕著に抑制される。
• 支持状態のグラフェンでは、垂直方向振動モード（TAおよびLA）の散乱が強化され、面内振動モード（TAおよびLA）が熱伝導率を支配する。
• すべてのフォノンモードが基板上ですべて平均自由行程および寿命が短縮されるが、特にZAモードが対称性の破れおよび界面結合のため、最も強く影響を受ける。
• SED解析および量子補正を施したMDシミュレーションは、実験的フォノン寿命および熱伝導率値と良好な一致を示した。
• OPTおよびREBOポテンシャルの両方を用いた結果は、定性的な傾向において一貫しており、REBOはOPTに比べて絶対的熱伝導率値を約50%低く見積もった。