[論文レビュー] Molecular Response in Coherent vs. Incoherent One Photon Absorption

Paul Brumer, Moshe Shapiro|arXiv (Cornell University)|Aug 31, 2011

Laser-Matter Interactions and Applications被引用数 2

ひとこと要約

本稿は、量子化された放射場の枠組みを用いて、連続的（パルス）光と非連続的（連続波、自然光）光に対する分子反応を比較している。非連続的光が分子における連続的時間発展を誘発しないことを示しており、実験室で使用されるパルスレーザーによる結果は、非連続的太陽光によって駆動される自然な生物学的プロセスを正確に反映していないことを示している。

ABSTRACT

Photoinduced biological processes occur via one photon absorption in natural light, which is weak, CW and incoherent, but are often studied in the laboratory using pulsed coherent light. Here we compare the response of a molecule to these two very different sources within a quantized radiation field picture. The latter is shown to induce coherent time evolution in the molecule, whereas the former does not. As a result, the coherent time dependence observed in the laboratory experiments will not be relevant to the natural biological process. Emphasis is placed on resolving confusions regarding this issue that are shown to arise from aspects of quantum measurement and from a lack of appreciation of the proper description of the absorbed photon.

研究の動機と目的

• 連続的（パルス）光と非連続的（連続波）光における1光子吸収の分子反応の根本的差を明確化すること。
• 実験室で観察された連続的ダイナミクスが自然な生物学的プロセスにどのように関連するかについて、広く見られる文献における混乱を解消すること。
• 分子反応を理解する上で、吸収された光子の量子状態を正しく記述することの重要性を強調すること。
• 非連続的励起は分子における連続的時間発展を誘発しないが、連続的励起はそうであることを実証すること。

提案手法

• 光と分子系の相互作用をモデル化するための形式的量子化放射場アプローチ。
• 量子場理論を用いて、連続的および非連続的光場下での時間発展を比較。
• 光子統計とコヒーレンスが分子ダイナミクスに与える役割の分析。
• 吸収された光子の量子状態とそれが分子コヒーレンスに与える影響との区別。
• 量子測定理論を用いて、実験室での連続的ダイナミクスが自然プロセスを代表しない理由を説明。
• 入射光場の性質に基づいて、分子における連続的時間発展が生じる条件の導出。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 入射光場のコヒーレンスが1光子吸収における分子の時間発展にどのように影響するか？
• RQ2 なぜパルス連続的光を用いた実験室実験は、自然な光誘起生物学的プロセスのダイナミクスを再現できないのか？
• RQ3 吸収された光子の量子状態が分子コヒーレンスを決定づける役割を果たすか？
• RQ4 量子測定理論が生物学的系における連続的ダイナミクスの誤解をどのように助長しているか？
• RQ5 1光子吸収の過程で、どのような条件下で分子コヒーレンスが生じるか？

主な発見

• 連続的光源は分子における連続的時間発展を誘発するが、非連続的光はそうではない。
• パルス連続的光を用いた実験室での時間発展は、非連続的太陽光によって駆動される自然な生物学的プロセスを代表しない。
• 吸収された光子の量子状態の誤った理解と、コヒーレンス生成におけるその役割の誤解が混乱を生じさせている。
• 量子測定効果が、自然系に適用可能な連続的ダイナミクスの誤解を助長している。
• 吸収された光子を非連続的状態として正しく記述することで、自然光照射下での分子連続的発展の不在が説明できる。
• 入射光場が連続的である場合に限り、分子状態は連続的時間発展を示すことができる。