[論文レビュー] Monolayer 1T-NbSe2 as a 2D correlated magnetic insulator

Mengke Liu, Joshua Leveillee+9 more|arXiv (Cornell University)|Mar 24, 2021

2D Materials and Applications参考文献 43被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、分子線 epitaxy を用いて単相の単層 1T-NbSe2 の制御された成長を実証し、価電子帯上限の上に局在化した上部 Hubbard 帯を持つ電荷移動 Mott 絶縁体であることを明らかにした。走査トンネル顕微鏡/分光法と ab initio 計算を用いて、強い電子相関と局在化磁気モーメントの証拠を特定し、Kondo 共鳴および 1T/2H 異種接合における Yu-Shiba-Rusinov 結合状態により確認された。これにより、1T-NbSe2 が 2D の相関磁気絶縁体であることが確立された。

ABSTRACT

Monolayer group V transition metal dichalcogenides in their 1T phase have recently emerged as a platform to investigate rich phases of matter, such as spin liquid and ferromagnetism, resulting from strong electron correla- tions. Newly emerging 1T-NbSe2 has inspired theoretical investigations predicting collective phenomena such as charge transfer gap and ferromagnetism in two dimensions; however, the experimental evidence is still lacking. Here, by controlling the molecular beam epitaxy growth parameters, we demonstrate the successful growth of high-quality single-phase 1T-NbSe2. By combining scanning tunneling microscopy/spectroscopy and ab initio calculations, we show that this system is a charge transfer insulator with the upper Hubbard band located above the valence band maximum. To demonstrate the electron correlation resulted magnetic property, we create a vertical 1T/2H NbSe2 heterostructure, and we find unambiguous evidence of exchange interactions between the localized magnetic moments in 1T phase and the metallic/superconducting phase exemplified by Kondo reso- nances and Yu-Shiba-Rusinov–like bound states.

研究の動機と目的

• 自然界に存在しない単層 1T-NbSe2 を純粋に制御的に成長させること。
• 1T-NbSe2 の電子構造を調査し、強い電子相関によって Mott 絶縁体状態を示すかどうかを特定すること。
• 1T-NbSe2 に局在化磁気モーメントが存在するか、およびそれらが金属的／超伝導的基板とどのように相互作用するかを調査すること。
• 1T-NbSe2 を、フェロ磁性やスピン液体行動を含む 2D の相関電子現象を研究するプラットフォームとして確立すること。

提案手法

• HOPG およびグラフェン基板上に単相の 1T-NbSe2 を成長させるために、Nb と Se のフラックス比と成長温度を調整可能な制御された分子線 epitaxy (MBE) を用いる。
• 局所的電子構造のマップ作成、特に dI/dV スペクトルおよび Kondo ピークの空間的調制を目的とした走査トンネル顕微鏡および分光法 (STM/STS) を用いる。
• 電子バンド構造と軌道的テクスチャーをモデル化するため、Hubbard-U 補正を施した ab initio 密度汎関数理論 (DFT) 計算を行う。
• STM プローブを用いた電気的パルス誘発相転移により、2H から 1T 相に変換することで、垂直的 1T/2H-NbSe2 異種接合を形成する。
• David スター CDW 結晶胞内の Kondo ピーク振幅と計算されたスピン密度の空間的相関を分析する。
• 実験的 STS データと理論的予測を比較することで、交換相互作用および結合状態の存在を検証する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 単層 1T-NbSe2 は Mott 絶縁体として電荷移動ギャップを示すか？その電子バンド構造の性質は何か？
• RQ2 1T-NbSe2 における強い電子相関は、局在化磁気モーメントの形成を引き起こすか？
• RQ3 1T-NbSe2 の局在化磁気モーメントと金属的／超伝導的 2H-NbSe2 基板との間の交換相互作用は、実験的に検出可能か？
• RQ4 1T-NbSe2 の Kondo 共鳴とその下地の CDW 構造との空間的関係は何か？
• RQ5 欠陥、特に Nb 空孔は、Hubbard 帯の電子構造および安定性にどのように影響するか？

主な発見

• 単層 1T-NbSe2 は、価電子帯上限 (VBM) の上に位置する上部 Hubbard 帯 (UHB) を有する電荷移動 Mott 絶縁体であり、下部 Hubbard 帯 (LHB) は価電子帯と融合している。
• STM/STS によって明らかにされた 1T-NbSe2 の電子構造および軌道的テクスチャーは、Hubbard 補正を施した DFT 計算と良好に一致している。
• 1T-NbSe2 の局在化磁気モーメントは、2H-NbSe2 基板の電子と強く結合しており、dI/dV スペクトルにおける Kondo 共鳴の観察によって裏付けられている。
• Kondo 共鳴の振幅は、David スター超構造の CDW 中心と空間的に相関しており、局在化磁気モーメントの存在を確認している。
• 1T/2H 異種接合では、Kondo 共鳴と Yu-Shiba-Rusinov (YSR) 結合状態が共存しており、局在スピンとコープスペアの強い交換結合が示されている。
• 点欠陥、特に Nb 空孔は、局在化 Hubbard 帯を破壊し、Mott 絶縁体状態の不安定化を引き起こすことが示された。