[論文レビュー] Monolayer Vanadium-doped Tungsten Disulfide: A Room-Temperature Dilute Magnetic Semiconductor

Fu Zhang, Boyang Zheng+19 more|arXiv (Cornell University)|May 5, 2020

2D Materials and Applications参考文献 4被引用数 7

ひとこと要約

本研究では、単一工程の硫化法を用いて、モノレイヤーのバナジウムドーピングタングステンジチリド (V:WS₂) において室温で強磁性秩序を実証した。バナジウムドーピングは最大で12 at%に達し、凝集体形成が最小限に抑えられた。材料はp型輸送およびアンビポーラ的挙動を示し、磁性は約3 at%のバナジウムドーピングでピークを示す。これは最適なスピン整列に起因するが、高濃度ではバナジウム-バナジウム軌道混合が原因で磁性が抑制される。これにより、安定的かつ空気安定性を示す2次元希薄磁性半導体が実現された。

ABSTRACT

Dilute magnetic semiconductors, achieved through substitutional doping of spin-polarized transition metals into semiconducting systems, enable experimental modulation of spin dynamics in ways that hold great promise for novel magneto-electric or magneto-optical devices, especially for two-dimensional systems such as transition metal dichalcogenides that accentuate interactions and activate valley degrees of freedom. Practical applications of 2D magnetism will likely require room-temperature operation, air stability, and (for magnetic semiconductors) the ability to achieve optimal doping levels without dopant aggregation. Here we describe room-temperature ferromagnetic order obtained in semiconducting vanadium-doped tungsten disulfide monolayers produced by a reliable single-step film sulfidation method across an exceptionally wide range of vanadium concentrations, up to 12 at% with minimal dopant aggregation. These monolayers develop p-type transport as a function of vanadium incorporation and rapidly reach ambipolarity. Ferromagnetism peaks at an intermediate vanadium concentration of a few atomic percent and decreases for higher concentrations, which is consistent with quenching due to orbital hybridization at closer vanadium-vanadium spacings, as supported by transmission electron microscopy, magnetometry and first-principles calculations. Room-temperature two-dimensional dilute magnetic semiconductors provide a new component to expand the functional scope of van der Waals heterostructures and bring semiconducting magnetic 2D heterostructures them into the realm of practical application.

研究の動機と目的

• 室温で安定に動作し、空気環境に耐える2次元希薄磁性半導体の開発。
• 遷移金属ジ chalcogenides において、凝集体形成を伴わずに高ドーピング濃度を達成する課題の克服。
• 2次元材料において磁性秩序と半導体的挙動を統合することで、スピントロニクスおよびバレークトロニクス分野における実用的応用の実現。
• モノレイヤーWS₂におけるバナジウム濃度が磁性および電子的性質に与える影響の解明。

提案手法

• 高ドーピングレベルを達成するため、単一工程のフィルム硫化プロセスを用いてモノレイヤーV:WS₂を合成。
• ドーピング分布の確認および凝集体形成の最小化を目的に、透過電子顕微鏡 (TEM) を用いた分析。
• 室温での磁性秩序測定および強磁性の確認のため、磁化測定法を用いた。
• 電子構造および軌道混合効果の分析のため、第一原理計算を実施。
• バナジウム濃度に応じた電気的輸送特性の観察のため、電気的輸送特性の評価を実施。
• バナジウムドーピング濃度を1から12 at%まで系統的に変化させ、磁性および電子的遷移をマップ化。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ドーピング凝集体形成を伴わずに、モノレイヤーV:WS₂で室温での強磁性を達成できるか？
• RQ2 バナジウム濃度はWS₂モノレイヤーの磁性および電子的性質にどのように影響するか？
• RQ3 高ドーピング濃度で強磁性が抑制される背景にある軌道混合の役割は何か？
• RQ4 単一工程の合成法が、高品質で空気安定性を示す2次元希薄磁性半導体を信頼性高く生成できるか？
• RQ5 バナジウムの導入は、モノレイヤーWS₂にアンビポーラ的輸送を誘導するか？

主な発見

• 室温で強磁性秩序が観察され、最大磁化は約3 at%のバナジウムドーピングで達成された。
• TEMにより、ドーピング凝集体形成が最小限に抑えられ、最大12 at%のバナジウムドーピングが確認された。
• バナジウム濃度の増加に伴い、電気的輸送特性はp型からアンビポーラ的挙動に移行した。
• 高濃度ドーピングでは、強化されたバナジウム-バナジウム軌道混合が原因で強磁性が低下した。
• 第一原理計算により、ドーピング原子間距離が短くなると、軌道混合効果によって磁性が抑制されることが確認された。
• 本系は空気安定性を示し、強力な磁性秩序を維持しており、2次元ファンデルワールスヘテロ構造における実用的応用が可能である。