[論文レビュー] Mott Insulating Ground State and its Proximity to Spin-Orbit Insulators in Na$_{2}$IrO$_{3}$

Hosub Jin, Heung‐Sik Kim+3 more|ArXiv.org|Jul 4, 2009

Physics of Superconductivity and Magnetism被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、DFT+U+SOC計算を用いて、強いスピン軌道結合がフェルミ準位近くの eg′ ダブルレットを分裂させることで、Na2IrO3 が反強磁性 Mott 絶縁状態を示すことを示した。この系はスピン軌道絶縁体相に近く、結果として、近接する最近接および次近隣のスピン交換相互作用（J′/J = 0.47）が同程度であることから、強い面内磁気的異方性と磁気的フルストレーションを示す。

ABSTRACT

We present an anti-ferromagnetically ordered ground state of Na$_{2}$IrO$_{3}$ based on density-functional-theory calculations including both spin-orbit coupling and on-site Coulomb interaction $U$. We show that the splitting of $e_{g}'$ doublet states by the strong spin-orbit coupling is mainly responsible for the intriguing nature of its insulating gap and magnetic ground state. Due to its proximity to the spin-orbit insulator phase, the magnetic ordering as obtained with finite $U$ is found to exhibit a strong in-plane anisotropy. The phase diagram of Na$_{2}$IrO$_{3}$ suggests a possible interplay between spin-orbit insulator and Mott anti-ferromagnetic insulator phases.

研究の動機と目的

• DFT計算にスピン軌道結合（SOC）と局所クーロン反発（U）を組み込むことで、Na2IrO3 の電子的および磁気的基底状態を特定すること。
• SOCが eg′ ダブルレット状態を分裂させることによる絶縁ギャップおよび磁気的秩序の形成に与える影響を明確にすること。
• λSO–U パラメータ空間における相図を用いて、Na2IrO3 における Mott 絶縁体とスピン軌道絶縁体相の相乗的相互作用を調査すること。
• Ir原子間のスピン交換相互作用 J（最近接）および J′（次近隣）の推定を通じて、磁気的フルストレーションの程度を評価すること。
• スピン軌道絶縁体相への近接性と関連して、反強磁性秩序に強い面内異方性が生じる理由を説明すること。

提案手法

• OpenMXコードを用いたDFT計算を実施し、擬造原子軌道の線形結合法と非偏極形式を用いた。
• LDA+U+SOCアプローチを採用し、相対論的 j-依存性擬ポテンシャルスキームを用いて、局所クーロン反発（U）とスピン軌道結合（λSO）の両方を扱った。
• ブリユアンゾーン統合に (14×14×14) の k ポイントグリッドを用い、0.5×10−3 Hatree/Å の力基準を満たす完全な構造最適化を実施した。
• Na2RuO3 の六方晶構造に基づいて、Na2IrO3 の最小単位胞を構築し、IrO6 オクテイドンがヘキサゴナル格子を形成するようにした。
• 摂動的形式を用いてスピン交換相互作用を計算した：Jij = (1/2π)∫^EF dε [Ĝ↑ij Vj Ĝ↓ji Vi]、ここで Ĝ はグリーン関数、V は局所交換ポテンシャルである。
• λSO–U パラメータ空間を探索し、常磁性金属、Mott 絶縁体、スピン軌道絶縁体相の境界をマッピングした。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 スピン軌道結合と局所クーロン反発を電子構造計算に組み込んだ場合、Na2IrO3 の真の基底状態は何か？
• RQ2 スピン軌道結合による eg′ ダブルレット状態の分裂が、Na2IrO3 の絶縁ギャップおよび磁気的秩序に与える影響は何か？
• RQ3 Na2IrO3 で観察される磁気的異方性の性質は何か？ これはスピン軌道絶縁体相への近接性とどのように関連しているか？
• RQ4 最近接および次近隣スピン交換相互作用が、Na2IrO3 の磁気的フルストレーションにどの程度寄与しているか？
• RQ5 λSO–U パラメータ空間における相図は、Na2IrO3 における Mott 反強磁性絶縁体相とスピン軌道絶縁体相を区別できるか？

主な発見

• U = 2.0–3.0 eV および λSO/λ0 = 1 の条件下で、LDA+U+SOC計算により、Na2IrO3 の基底状態が反強磁性 Mott 絶縁体であることが確認された。
• 絶縁ギャップは、フェルミ準位近くの eg′ ダブルレット状態の強いスピン軌道結合による分裂に起因し、スピン軌道エンタングルド j_eff = 1/2 状態が形成される。
• スピン軌道絶縁体相への近接性に起因し、磁気的秩序に強い面内異方性が生じ、c 軸方向のスピン磁化モーメントが抑制される。
• 次近隣相互作用と最近接相互作用の比は J′/J = 0.47 であり、競合するスピン交換相互作用に起因する顕著な磁気的フルストレーションを示している。
• λSO–U 空間における相図は、Mott AFM 絶縁体相と SO 絶縁体相の境界を明らかにし、実際の基底状態は Mott 絶縁体領域内に位置していることを示した。
• SO 絶縁体相では時間反転対称性が保たれる（クライマー縮退のため）、一方 Mott 相では局所的磁気モーメントの形成により対称性が破れる。