[論文レビュー] Multi-layered atomic relaxation in van der Waals heterostructures

Dorri Halbertal, Lennart Klebl+7 more|arXiv (Cornell University)|Jun 13, 2022

Graphene research and applications被引用数 5

ひとこと要約

本稿は、モアレ超格子歪みに起因する、ファンデルワールスヘテロ構造における原子の緩和が界面を越えて複数の層にわたり拡散することを示している。実験的証拠は、ねじれグラフェン/グラファイトおよびPdTe₂/Bi₂Se₃系で得られている。原子間隔の連続的モデルは、第一原理から導かれた積層欠际エネルギーに基づき、長距離にわたる緩和を捉え、特に局所密度状態（LDOS）に顕著な影響を与えることが判明した。これは走査トンネル顕微鏡で観察可能である。

ABSTRACT

When two-dimensional van der Waals materials are stacked to build heterostructures, moiré patterns emerge from twisted interfaces or from mismatch in lattice constant of individual layers. Relaxation of the atomic positions is a direct, generic consequence of the moiré pattern, with many implications for the physical properties. Moiré driven atomic relaxation may be naively thought to be restricted to the interfacial layers and thus irrelevant for multi-layered heterostructures. However, we provide experimental evidence for the importance of the three dimensional nature of the relaxation in two types of van der Waals heterostructures: First, in multi-layer graphene twisted on graphite at small twist angles ($θ\approx0.14^\circ$) we observe propagation of relaxation domains even beyond 18 graphene layers. Second, we show how for multi-layer PdTe$_2$ on Bi$_2$Se$_3$ the moiré lattice constant depends on the number of PdTe$_2$ layers. Motivated by the experimental findings, we developed a continuum approach to model multi-layered relaxation processes based on the generalized stacking fault energy functional given by ab-initio simulations. Leveraging the continuum property of the approach enables us to access large scale regimes and achieve agreement with our experimental data for both systems. Furthermore it is well known that the electronic structure of graphene sensitively depends on local lattice deformations. Therefore we study the impact of multi-layered relaxation on the local density of states of the twisted graphitic system. We identify measurable implications for the system, experimentally accessible by scanning tunneling microscopy. Our multi-layered relaxation approach is not restricted to the discussed systems, and can be used to uncover the impact of an interfacial defect on various layered systems of interest.

研究の動機と目的

• 界面に隣接する層を越えて、ファンデルワールスヘテロ構造における原子緩和の3次元的性質を調査すること。
• ねじれグラフェン/グラファイト系において、緩和領域が最大18層のグラフェン層にわたり拡散することを実験的に示すこと。
• PdTe₂/Bi₂Se₃ヘテロ構造において、モアレ格子定数がPdTe₂層の数に依存することを示し、長距離緩和の存在を裏付けること。
• 第一原理から導かれた積層欠际エネルギーに基づく連続体モデルを構築し、スケールに応じた多層緩和を記述すること。
• ねじれグラフェン系における3次元的緩和が局所密度状態（LDOS）に与える影響を定量的に評価し、実験的に観察可能なシグネチャを同定すること。

提案手法

• 小さなねじれ角（θ ≈ 0.14°）におけるグラファイト上に積層された数層のねじれグラフェンにおいて、ピエゾプロンスフィールド顕微鏡（PFM）を用いて緩和領域を像像すること。
• PFMおよびAFMを用いて、多層PdTe₂/Bi₂Se₃ヘテロ構造におけるモアレ超格子に起因する歪みおよび領域形成をマッピングすること。
• 第一原理シミュレーションから導かれた一般化された積層欠际エネルギー関数を用いて、長距離原子緩和を記述する連続体モデルを構築すること。
• 連続体モデルを用いて大規模な緩和をシミュレートし、実験的PFMおよびLDOSデータと整合するようにすること。
• 剛体格子配置と緩和済み格子配置の両方を用いて、ねじれグラフェンスタックにおける局所密度状態（LDOS）を計算し、電子的応答を評価すること。
• 空間的に分解能のあるLDOSマップおよび変動係数（c_v）を用いて、緩和に起因する電子構造の空間的不均一性を定量すること。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ファンデルワールスヘテロ構造における原子緩和は、界面層を越えてどの程度広がるか？
• RQ2 ヘテロ構造における層数が、モアレに起因する緩和の伝播にどのように影響を与えるか？
• RQ3 多層緩和が局所電子的構造、特に局所密度状態（LDOS）に与える影響は何か？
• RQ4 第一原理から導かれた積層欠际エネルギーに基づく連続体モデルは、多層2次元ヘテロ構造における長距離緩和を正確に記述できるか？
• RQ5 3次元的緩和の電子的シグネチャは、走査トンネル顕微鏡を用いて実験的に検出可能か？

主な発見

• ねじれ角θ ≈ 0.14°のグラフェン/グラファイトヘテロ構造において、緩和領域が少なくとも18層のグラフェン層にわたり拡散しており、長距離にわたる3次元的緩和が実証された。
• PdTe₂/Bi₂Se₃ヘテロ構造において、モアレ格子定数がPdTe₂層の数に依存することを確認し、長距離緩和効果が裏付けられた。
• 第一原理から導かれた積層欠际エネルギーに基づく連続体モデルは、実験的PFMデータを正確に再現でき、大規模な緩和シミュレーションを可能にした。
• 小さなねじれ角（θ = 0.1°）では、緩和により上層のLDOSにおける空間的変動（c_vで測定）が増大し、剛体モデルと比較して最大20%の変動増加が観察された。
• 大きなねじれ角（θ = 0.8°）では、緩和効果が急速に減衰し、緩和済みおよび剛体モデルの両ケースにおいて、上層のLDOS変動は無視できるほど小さく（c_v < 1%）なった。
• 空間的LDOSマップでは、小さな角度における緩和済み系において明確な周波数依存性のパターンが観察され、走査トンネル顕微鏡で明確なコントラスト変化が確認された。