[論文レビュー] Multi-objective Bayesian optimization of ferroelectric materials with interfacial control for memory and energy storage applications

Arpan Biswas, Anna N. Morozovska+3 more|arXiv (Cornell University)|Aug 29, 2021

Ferroelectric and Negative Capacitance Devices参考文献 107被引用数 38

ひとこと要約

本稿では、界面制御された強誘電体/反強誘電体材料におけるエネルギー貯蔵と損失を同時に最適化する、物理情報に基づいた多目的ベイズ最適化（MOBO）フレームワークを提示する。1次元のギンツブルグ＝ランダウ＝デヴォンシード（GLD）モデルをガウス過程の代理モデルと獲得関数の最大化と結合することで、高次元空間におけるパラメータ領域のパレート最適領域を効率的に同定し、高価なシミュレーションを削減するとともに、妥当な真値比較による性能指標のトレードオフを捉えることができる。

ABSTRACT

Optimization of materials performance for specific applications often requires balancing multiple aspects of materials functionality. Even for the cases where generative physical model of material behavior is known and reliable, this often requires search over multidimensional parameter space to identify low-dimensional manifold corresponding to required Pareto front. Here we introduce the multi-objective Bayesian Optimization (MOBO) workflow for the ferroelectric/anti-ferroelectric performance optimization for memory and energy storage applications based on the numerical solution of the Ginzburg-Landau equation with electrochemical or semiconducting boundary conditions. MOBO is a low computational cost optimization tool for expensive multi-objective functions, where we update posterior surrogate Gaussian process models from prior evaluations, and then select future evaluations from maximizing an acquisition function. Using the parameters for a prototype bulk antiferroelectric (PbZrO3), we first develop a physics-driven decision tree of target functions from the loop structures. We further develop a physics-driven MOBO architecture to explore multidimensional parameter space and build Pareto-frontiers by maximizing two target functions jointly: energy storage and loss. This approach allows for rapid initial materials and device parameter selection for a given application and can be further expanded towards the active experiment setting. The associated notebooks provide both the tutorial on MOBO and allow to reproduce the reported analyses and apply them to other systems (https://github.com/arpanbiswas52/MOBO_AFI_Supplements).

研究の動機と目的

• メモリーやエネルギー貯蔵応用を想定した強誘電体および反強誘電体材料において、エネルギー貯蔵と損失という複数の性能指標をバランスさせる課題に対処すること。
• 複雑な界面系における材料設計において、高次元パrameter空間を探索する計算コストの高さを克服すること。
• 物理ベースのモデルとベイズ推論を統合した、低コストで効率的な最適化ワークフローを構築すること。
• 高価なシミュレーションを代替する代理モデルを用いることで、最適な材料およびデバイスパラメータを迅速に特定すること。

提案手法

• 本手法は、電気化学的または半導体的境界条件下における強誘電体/反強誘電体系の分極および構造的秩序パラメータをモデル化するため、ギンツブルグ＝ランダウ＝デヴォンシード（GLD）方程式の1次元数値解法を用いる。
• エネルギー貯蔵と損失の目的関数を定義するために、ループ構造（P-Eヒステリシス）から物理駆動の意思決定ツリーを構築する。
• 反復的に事前評価からの更新が行われるガウス過程（GP）代理モデルを用いて、多目的ベイズ最適化（MOBO）を適用する。
• 各ステップで獲得関数を最大化することで、次に評価する最も情報量の多いパラメータセットを選択し、探索と活用のバランスを取る。
• パレートフロンティアを真値と比較するため、低サンプリング（7×7）グリッドベースの全探索とフレームワークを検証する。
• すべての分析とワークフローは、再現性および他のシステムへの拡張を目的として、インタラクティブなColabノートブックで実装されている（https://github.com/arpanbiswas52/MOBO_AFI_Supplements）。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 界面制御された強誘電体におけるエネルギー貯蔵と損失の最良なトレードオフを効率的に特定するには、多目的最適化をどのように適用すればよいか？
• RQ2 酸素分圧、温度、膜厚、表面イオンエネルギーといった界面パラメータが、性能指標のパレートフロンティアに果たす役割は何か？
• RQ3 GLD形式に基づく物理情報に基づいた代理モデルは、計算コストを最小限に抑えつつ、複雑な強誘電体系の挙動を正確に予測できるか？
• RQ4 強誘電体と反強誘電体相の間の相転移の存在が、MOBOの代理モデルの安定性と精度に与える影響は何か？
• RQ5 MOBOフレームワークは、最適な材料パラメータを同定するために必要な高価なシミュレーションの回数をどの程度削減できるか？

主な発見

• MOBOフレームワークは、高エネルギー貯蔵領域と高損失領域を接続するパレートフロンティアを成功裏に同定し、2つの目的関数間の明確なトレードオフを示している。
• 7×7の真値比較による検証により、全グリッド探索に比べてはるかに少ない評価回数で、正確なパレートフロンティアの近似が達成された。
• 高いエネルギー貯蔵は、低い酸素分圧および低い温度と相関しており、高い損失は、高い酸素分圧および低い温度と相関している。
• パレートフロンティア上でのエネルギー貯蔵および損失値の急激なジャンプは、強誘電体と反強誘電体相の間の相転移に起因しており、相転移境界における代理モデルの構築に課題を示している。
• フレームワークは高次元パラメータ空間の迅速な探索を可能にし、3次元有限要素モデルやアクティブな実験設定への拡張も可能である。
• MOBO反復とモデル検証を含む、すべてのワークフローが、公開のColabノートブックを通じて文書化され、再現可能である。