[論文レビュー] Multi-wavelength UV Upconversion in Lanthanides assisted by Photonic Crystals

Damien Rinnert, Drouard, Emmanuel+7 more|arXiv (Cornell University)|Jan 23, 2026

Luminescence Properties of Advanced Materials被引用数 0

ひとこと要約

この論文は、遅光BlochモードとESAの強化によって、Yb3+-Tm3+ 共ドープの Y2O3 薄膜からの UV 上励起を多波長（近赤外および可視）励起で UV 発光へと28倍増強することを示します。

ABSTRACT

Upconversion luminescence consists of the absorption of low-energies photons followed by the emission of a higher energy photon. The process has mainly been studied in lanthanides to upconvert monochromatic near-infrared excitation to near-infrared or visible light, and has been exploited only to a limited extent to upconvert broad excitations to ultra-violet. In addition, upconverting near-infrared and visible light to ultra-violet is crucial for applications such as solar-to-fuel conversion or environmental remediation. However, upconversion luminescence is limited by the low absorption cross-sections of lanthanides. In this work, we engineered Bloch modes in a photonic crystal to assist a multi-wavelength upconversion mechanism and demonstrated a 28-fold enhancement of ultra-violet upconversion luminescence of Yb3+-Tm3+ doped thin films. Materials were selected and optimized to design nanostructures without parasitic absorption losses. The geometric parameters of the photonic crystals were scanned to match a slow-light resonance with an excited-state transition of Tm3+ and thus enhance incident visible light absorption. Ultra-violet light extraction was also enhanced by photonic crystal Bloch modes. Each of these two contributions were quantified and the measured photonic band structures were well reproduced by electromagnetic simulations.

研究の動機と目的

• 低温で lanthanide-doped 薄膜中の近赤外および可視励起から UV への多波長上励起を調査する。
• 寄生損失なしで吸収と取り出しを高めるためにフォトニック結晶 Bloch モードを設計する。
• 可視吸収と UV 抽出の寄与を全体の UV UCL 増強に対して定量化する。
• 特定の lanthanide 遷移と一致するよう Bloch モードの調整可能性を示す。
• 電磁シミュレーションと帯域構造測定で実験結果を検証する。

提案手法

• パルスレーザー沈着法により Y2O3:Yb3+,Tm3+ 薄膜をフューズドシリカ上に作製する。
• 240–280 nm 範囲の p を持つ正方格子フォトニック結晶を形成するために 144 nm の SiNx のトップ層を堆積する。
• RCWA を用いて、遅光 Γ点共振を Tm3+ の 3F4→1D2 ESA に結合させるフォトニック結晶パラメータを設計する。
• 22 個の PhC 領域をパターン化し、格子定数を約 259–267 nm に設定し、995 nm の NIR および 447 nm の可視励起下で UV UCL を測定する。
• TE0/TM0 遅光共振と Tm3+ 吸収スペクトルとの重なりを同定するために帯域構造と反射率を特徴付ける。
• 未パターン参照と比較して増強因子（EF）を定量化し、可視吸収と UV 抽出の寄与を抽出する。

Figure 1: Multi-wavelength UV UCL mechanism in Yb 3+ -Tm 3+ . It involves 1 NIR photon absorption by Yb 3+ ( 7 F 7/2 $\rightarrow$ 7 F 5/2 ), whose energy is transferred to Tm 3+ ( 3 F 4 ), followed by 1 visible excited state absorption in Tm 3+ ( 3 F 4 $\rightarrow$ 1 D 2 ). UV emission is obtained

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 多波長励起（NIR + 可視）によって Yb3+/Tm3+ 共ドープ系の UV 上励起を増強できるか。
• RQ2 励起と発光の両方の波長でフォトニック結晶 Bloch モードが寄生損失なしに UCL を高めるか。
• RQ3 全体の UV 上励起増強に対する可視吸収と UV 抽出の寄与はどの程度か。
• RQ4 格子定数の微調整が遅光共振とTm3+ 3F4→1D2 遷移との重なりにどう影響するか。
• RQ5 観測された増強は UV 発光の nNIR = nvis = 1 という多光子パワーロー機構と一致するか。

主な発見

• NIR+可視励起下で参照と比較して UV 発光を最大 28.1 ± 3.0 倍超える成果を達成。
• 可視遅光共振が ESA 過程を 10.4 ± 2.2 倍に高め、UV 上励起を増強。
• Bloch モードによって UV 光の取り出しが強化され、要因として 2.71 ± 0.5 倍を寄与。
• 測定された UV 上励起は nNIR = nvis = 1 のべき乗則に従い、多波長機構を確認。
• 帯域構造測定は RCWA シミュレーションと一致し、Γ点で設計された遅光 Bloch モードを検証。
• PhC 設計は顕著な UV UCL 増強を実現しつつ寄生吸収を最小化。

Figure 2: Presentation of the PhC structure. (a) 3D scheme of the PhC design and operational principle: NIR and visible light absorption close to normal incidence and UV emission in a controlled direction. (b) SEM top view image of a fabricated PhC with the following parameters: period p = 267.3 $\p