[論文レビュー] Multipath optical recombination of intervalley dark excitons and trions in monolayer WSe$_2$

Erfu Liu, Jeremiah van Baren+6 more|arXiv (Cornell University)|May 11, 2020

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ひとこと要約

本研究では、モノレイヤーWSe₂における間バルク暗状態励起子および三粒子状態の多重経路による光的再結合を明らかにした。再結合は欠陥散乱またはキラルフォノン放出を通じて起こり、三粒子状態の内部および間バルク遷移による明確に異なる再結合経路を可能にする。磁場を加えることで、これらの degenerate（簡約）な経路が解消され、ゾーン中心およびゾーン端のキラルフォノンへの結合がフォノンリプリカによって確認され、バルクトロニクス材料における複雑な励起子ダイナミクスが解明された。

ABSTRACT

Excitons and trions (or exciton-polarons) in transition metal dichalcogenides (TMDs) are known to decay predominantly through intravalley transitions. Electron-hole recombination across different valleys can also play a significant role in the excitonic dynamics, but intervalley transitions are rarely observed in monolayer TMDs, because they violate the conservation of momentum. Here we reveal the intervalley recombination of dark excitons and trions through more than one path in monolayer WSe$_2$. We observe the intervalley dark excitons, which can recombine by the assistance of defect scattering or chiral-phonon emission. We also reveal that a trion can decay in two distinct paths - through intravalley or intervalley electron-hole recombination - into two different final valley states. Although these two paths are energy degenerate, we can distinguish them by lifting the valley degeneracy under a magnetic field. In addition, the intra- and inter-valley trion transitions are coupled to zone-center and zone-corner chiral phonons, respectively, to produce distinct phonon replicas. The observed multipath optical decays of dark excitons and trions provide much insight into the internal quantum structure of trions and the complex excitonic interactions with defects and chiral phonons in monolayer valley semiconductors.

研究の動機と目的

• モノレイヤーWSe₂における間バルク励起子および三粒子状態の間バルク再結合経路を調査すること。
• 欠陥およびキラルフォノンが運動量禁止の間バルク遷移を可能にする役割を理解すること。
• 磁場を用いて三粒子状態の簡約な再結合経路を解明すること。
• 内部および間バルク再結合プロセスに関連する明確に異なるフォノンリプリカを特定すること。
• 三粒子状態の内部量子構造および格子・欠陥自由度との結合を解明すること。

提案手法

• モノレイヤーWSe₂における再結合経路をマップするために角度分解光励起分光法を用いる。
• バルク簡約性を解除し、内部および間バルク再結合経路を区別するために外部磁場を適用する。
• 発光スペクトルにおけるフォノンリプリカの同定を通じて、ゾーン中心（LA）およびゾーン端（CH）のキラルフォノンへの遷移を結びつける。
• 運動量保存則を回避するための媒介として欠陥散乱を用いる。
• 内部および間バルク三粒子状態遷移のエネルギー簡約性の分析と、磁場下での分裂を評価する。
• 実験的観察を解釈するための励起子状態およびキラルフォノンへの結合の理論的モデリングを行う。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 モノレイヤーWSe₂における間バルク暗状態励起子の再結合の主な経路は何か。それらはどのように媒介されるか。
• RQ2 欠陥およびキラルフォノンは、WSe₂における運動量禁止の間バルク遷移をどのように促進するか。
• RQ3 内部および間バルク三粒子状態再結合の簡約性は解消可能か。これにより三粒子状態の構造に何が明らかになるか。
• RQ4 ゾーン中心およびゾーン端のキラルフォノンは、発光スペクトルにおける明確に異なるフォノンリプリカを生成する役割を果たすか。
• RQ5 三粒子状態が内部および間バルク再結合チャネルにおける異なるフォノンモードと結合する強さは、どのように異なるか。

主な発見

• モノレイヤーWSe₂における暗状態励起子の間バルク再結合は、欠陥散乱とキラルフォノン放出の2つの明確なメカニズムを通じて進行する。
• 三粒子状態は、磁場下で区別可能な2つの簡約な経路を通じて再結合する：内部バルクおよび間バルク再結合。
• 磁場によりバルク簡約性が解除され、実験的に内部バルクおよび間バルク三粒子状態遷移を区別できるようになった。
• 内部バルク三粒子状態遷移はゾーン中心（LA）キラルフォノンと結合し、発光スペクトルに明確なフォノンリプリカを生成する。
• 間バルク三粒子状態再結合はゾーン端（CH）キラルフォノンと結合し、別個のフォノンリプリカを生成する。
• 観測された多重経路再結合は、2次元バルク半導体における三粒子状態の内部量子構造および欠陥・キラルフォノンとの複雑な相互作用を直接的・明確に示している。