[論文レビュー] Multiscale Phonon Conduction in Nanostructured Materials Predicted by Bulk Thermal Conductivity Accumulation Function

Giuseppe Romano, Jeffrey C. Grossman|arXiv (Cornell University)|Dec 30, 2013

Thermal properties of materials参考文献 24被引用数 5

ひとこと要約

本稿では、バルクのフォノン平均自由行程（MFP）分布のみを入力として用いることで、フォノン分散や散乱時間のデータを必要とせず、ナノ構造材料における熱伝導率を効率的かつ正確に予測できるマルチスケールフォノン輸送モデル、MFP-BTEを提案する。この手法は多孔質シリコン膜において実験測定値と良好な一致を示し、ミクロスケールおよびナノスケールの両領域で有効であることを検証した。

ABSTRACT

We develop a computational framework, based on the Boltzmann transport equation, with the ability to compute the thermal transport in nanostructured materials of any geometry using as the only input the bulk thermal conductivity accumulation function. The main advantage of our method is twofold. First, while the scattering times and dispersion curves are unknown for most materials, the phonon mean free path distribution can be directly obtained by experiments. As a consequence, a wider range of materials can be simulated than with a frequency-dependent approach. Second, when phonon dispersions are available from first principles calculations, our approach allows one to include easily the whole Brillouen zone in the calculations without discretizing the phonon frequencies for all polarizations, reducing considerably the computational effort. Furthermore, after deriving the ballistic and diffusive limits of our model, we develop a multi-scale scheme that couples phonon transport across different scales, enabling efficient simulations of materials with wide phonon mean free path distributions. After we validate our model against the frequency-dependent approach, we apply the method to porous silicon membranes and find good agreement with experiments on mesoscale pores. By enabling the investigation of thermal transport in unexplored nanostructured materials, our method has potential to advance high-efficiency thermoelectric devices.

研究の動機と目的

• フォノン分散や散乱時間のデータに依存せず、ナノ構造材料におけるフォノン熱伝導率を計算的に効率的に予測する手法の開発を目的とする。
• 周波数依存BTE（FD-BTE）の限界を克服することを目的とし、詳細なフォノン特性を必要とし、特に複雑な材料では計算コストが高いため、その問題を解消する。
• 実験的に測定可能なバルクMFP分布を活用することで、広いMFP分布と複雑なユニットセルを有する材料のシミュレーションを可能とすることを目的とする。
• MFP-BTEを用いて、ボールスティック、拡산的、中間的輸送領域を一貫したマルチスケールフレームワークで滑らかに結合することを目的とする。
• 異なる長さスケールで測定された多孔質シリコン膜の実験データと比較することで、モデルの予測能力と広範な適用可能性を検証することを目的とする。

提案手法

• 本手法は、フォノン平均自由行程（MFP）を変数として用いることで、周波数および偏光依存変数をMFPに基づく分布に置き換えることにより、定常状態のボルツマン輸送方程式（BTE）を再定式化する。
• 入力としてバルク熱伝導率蓄積関数を唯一の入力として用い、これは直接実験的に測定可能であるか、第一原理計算から得られる。
• ボールスティック輸送はボールスティックBTE部とし、拡散的輸送はフォアラー則を用いる。Knudsen数の閾値に基づいて、ボールスティック、遷移、拡散的領域の間をスムーズに移行するマルチスケール結合スキームを採用する。
• FD-BTEと比較して、フォノン周波数や偏光の離散化を回避するため、特にブリユアンゾーンが複雑な材料では計算コストを顕著に低減する。
• 広いMFP分布を扱うために、MFP範囲をボールスティック、遷移、拡散的領域に分割し、それぞれに適切な輸送モデルを適用するマルチスケールスキームを実装する。
• 異なる穴径および試料寸法を有する多孔質シリコン膜の実験データとFD-BTEの予測結果とを比較することで、本手法の妥当性を検証した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 フォノン分散や散乱時間のデータを必要とせず、バルクフォノン平均自由行程（MFP）分布のみを用いて、ナノ構造材料におけるフォノン熱伝導率を正確に予測できるか？
• RQ2 提案されたMFP-BTEモデルは、従来の周波数依存BTE（FD-BTE）アプローチと比較して、精度および計算効率においてどのように異なるか？
• RQ3 MFP-BTEモデルは、ナノスケールおよびミクロスケールの両領域において、多孔質材料の古典的サイズ効果をどの程度正確に捉えることができるか？
• RQ4 Knudsen数の閾値を用いたボールスティック、拡散的、中間的輸送領域間の最適なマルチスケール結合戦略は何か？
• RQ5 多孔質シリコン膜の多孔率や幾何形状が異なる場合に、MFP-BTEモデルは実験的熱伝導率値をどの程度正確に予測できるか？

主な発見

• MFP-BTEモデルは、ミクロスケールの多孔質シリコン膜において実験データと良好な定量的一致を示し、有効熱伝導率を56 W/mKと予測したが、実験値は45 W/mKであった。
• L=34 nm、φ=0.173のナノスケールSiナノメッシュでは、モデルが有効熱伝導率を約8 W/mKと予測したが、実験値の2.85 W/mKよりもわずかに高い。これは、モデルが捉えていないアモルファス界面層や波動効果の寄与が考えられる。
• ナノスケール系ではボールスティックおよび拡散的領域の最適Knudsen数閾値はKn_B = 10およびKn_D = 0.1であり、ミクロスケール系では表面散乱を考慮した場合、Kn_D = 0.025となる。
• 特にユニットセルが複雑な材料では、周波数および偏光の離散化を回避し、MFPサンプリングに依存するため、FD-BTEに比べて計算が著しく効率的である。
• モデルは、多孔質シリコンにおけるボールスティックから拡散的輸送への遷移をうまく捉えており、上下面での拡散的散乱により、熱フラックスが中央部に集中していることが示された。
• 本手法は一般化可能であり、バルクMFP分布が既知であれば、任意の材料に適用可能である。これにより、熱電材料の分野における未探索のナノ構造材料の迅速なスクリーニングが可能となる。