[論文レビュー] Multistable transport regimes and conformational changes in molecular quantum dots

Alexander O. Gogolin, A. Komnik|arXiv (Cornell University)|Jul 22, 2002

Molecular Junctions and Nanostructures参考文献 1被引用数 5

ひとこと要約

本稿は、局所的フォノンモードおよび2つのレジervoに結合した分子量子ドットにおける非平衡輸送を、ケルディシュ汎関数的手法を用いて解析し、フォノンの有効作用を導出する。電子-フォノン結合によって駆動される、平衡状態では二重安定、有限バイアス下では三重安定の多安定輸送状態が明らかになる。安定性条件はレジヴォの相互作用（ランゲル・リュービング液体パラメータg）に依存する。

ABSTRACT

We analyse non-equilibrium transport properties of a single-state molecular quantum dot coupled to a local phonon and contacted by two electrodes. We derive the effective non-equilibrium (Keldysh) action for the phonon mode and study the structure of the saddle points, which turn out to be symmetric with respect to time inversion. Above a critical electron-phonon coupling lambda_c the effective potential for the phonon mode develops two minima in the equilibrium and three minima in the case of a finite bias voltage. For strongly interacting Luttinger liquid leads lambda_c=0. Some implications for transport experiments on molecular quantum dots are discussed.

研究の動機と目的

• 非平衡条件下における電子-フォノン結合が分子量子ドットに及ぼすコンformational変化のメカニズムを理解すること。
• 局所的フォノンモードと結合した単一準位量子ドットにおける非平衡ダイナミクスが、多安定輸送状態をどのように生成するかを分析すること。
• レジヴォの相互作用（ランゲル・リュービング液体的性質）が、特に有限バイアス電圧下で多安定状態を促進または抑制する役割を特定すること。
• このような系において時間反転対称性の破れが実際に起こるのか、それとも一般化された非平衡自由エネルギーの最小化が支配的であるのかを検証すること。

提案手法

• 異なる化学ポテンシャルを持つ2つの非相互作用フェルミレジヴォと、1つの電子準位および局所的フォノンモードを有するホールスタイン型ハミルトニアンを定式化する。
• ケルディシュ経路形式を用いて、フォノン座標Qの有効非平衡作用を導出する。関数的積分および経路順序化技術を用いる。
• ボーン＝オッペンハイマー近似を用いて、遅いフォノン自由度と速い電子自由度を分離し、Qの有効ポテンシャルを導出する。
• 有効作用の鞍点を解析してフォノンモードの安定配置を特定し、時間反転対称性の存在を確認する。
• ボーズ場表現および正準変換を用いてハミルトニアンをスピンボソン型形式に変換し、Kondo模型と関連付ける。
• スピン相関関数を用いて磁化率およびその温度依存性を評価し、多安定状態の成立条件を特定する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 分子量子ドット内のフォノンモードが非平衡バイアス下で多安定配置を示す条件は何か？
• RQ2 電子-フォノン結合定数λの大きさが、平衡状態および有限バイアス下での安定フォノン配置の数に与える影響は何か？
• RQ3 レジヴォのランゲル・リュービング液体パラメータgが、多安定輸送状態の生成・抑制に果たす役割は何か？
• RQ4 なぜ系は時間反転対称性の破れを介して電流を増幅させようとするのではなく、一般化された非平衡自由エネルギーの最小化を行うのか？
• RQ5 このような系に時間反転対称性の破れ解が存在しうるか？その場合、コンformationalダイナミクスにどのような影響を与えるか？

主な発見

• 非相互作用レジヴォ（g = 1）の下では、電子-フォノン結合が臨界値λ_cを超えると、平衡状態でフォノンモードの有効ポテンシャルに2つの極小点が現れ、有限バイアス下では3つの極小点が現れる。
• 強い相互作用レジヴォ（g < 1/2）の極限では、磁化率が発散し、電子-フォノン結合が弱くても多安定状態が実現可能となり、λ_c = 0となる。
• 弱い相互作用レジヴォ（1/2 < g < 1）の下では、多安定状態に到達するためのλの有限閾値が必要であり、gが1/2に近づくにつれて臨界結合定数が増加する。
• フォノンモードの鞍点は時間反転対称性を保つため、系は時間反転対称性の破れではなく、一般化された非平衡自由エネルギーの最小化を経由して安定化している。
• 系の振る舞いはKondo問題に写像可能であり、g = 1/3（4チャネルKondo模型）では正確に解け、g = 1/2では再フェルミオン化により解ける。
• 二重安定状態遷移付近のフォノンダイナミクスは、オーム的からスーパー・オーム的への散逸の変化を示し、非自明な緩和挙動を示唆する。