[論文レビュー] Nanostructures Design: the Role of Cocatalysts for Hydrogen and Oxygen Generation in Photocatalytic Water Splitting

Zhexu Xi|arXiv (Cornell University)|Mar 14, 2021

Advanced Photocatalysis Techniques参考文献 38被引用数 5

ひとこと要約

この論文は、太陽光駆動型水分解における水素および酸素発生を効率化するために、共触媒を有するナノ構造触媒の設計についてレビューしている。共触媒が光吸収、電荷分離、表面反応動力学をどのように改善するかを詳述し、水素発生、酸素発生、および二重共触媒の特定の役割を同定しており、効率的でスケーラブルな光触媒システムのためのロードマップを提示している。

ABSTRACT

Due to the energy supply pressure caused by non-renewable fuels as well as the environment-related issues, the efficient conversion of solar-chemical energy via photo-induced water splitting is one of the promising strategies to address the existing problems. To strengthen the overall catalytic performance of photocatalytic hydrogen (H2) and oxygen (O2) evolution, the selection and construction of cocatalysts are crucial. Recently, the semiconductor photocatalysts have been well modified with the loaded cocatalysts as the active sites by extending the light harvest, promoting the electron separation and transfer, and improving the photocatalytic activity. Combined with the principles of photocatalysis, the paper focuses on the mechanism and roles of cocatalysts for boosted photocatalytic water splitting in recent research. The categories with the corresponding research contents of the existing cocatalysts are also summarised, including cocatalysts for H2 evolution, cocatalysts for O2 evolution, and dual cocatalysts for overall water splitting. Finally, the future direction of the development is suggested for the rational design and large-scale application of highly efficient cocatalysts in the photo-induced water splitting system.

研究の動機と目的

• 持続可能で再生可能なエネルギーの必要性に応えるために、清浄な水素および酸素を生成する太陽光駆動型水分解を前進させること。
• 半導体光触媒における低量子収率および劣悪な電荷分離の制限を克服すること。
• 光触媒系における水素発生反応および酸素発生反応の効率化に寄与する共触媒の役割を体系的に分析すること。
• 全水分解のための共触媒の種類、メカニズム、設計原則について包括的なレビューを提供すること。
• 実用的応用に向けて、合理的かつ大規模な設計が可能な高性能共触媒の開発を導くこと。

提案手法

• 共触媒を添加することで光触媒活性が向上したナノ構造触媒分野における最近の進展をレビューする。
• 共触媒を3つのタイプに分類する：水素発生共触媒、酸素発生共触媒、および全水分解用の二重共触媒。
• 共触媒が光吸収を向上させ、電子・正孔分離を促進し、表面赤酸化還元反応を加速するメカニズムを分析する。
• 過電圧を低下させ、電荷キャリアを安定化させる共触媒材料（例：貴金属、遷移金属酸化物、硫化物）の役割を検討する。
• 光触媒の原則とナノ構造工学を統合し、性能向上を説明する。
• 合成とメカニズムに焦点を当てたアプローチを用いて、さまざまな半導体系における共触媒統合戦略を評価する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 共触媒はどのように光触媒的水分解における水素発生効率を向上させるのか？
• RQ2 共触媒が酸素発生反応を促進するにあたり、具体的な役割とメカニズムは何か？
• RQ3 二重共触媒系は、電荷分離を向上させ、再結合を低減することで、どのように全水分解を可能にするのか？
• RQ4 ナノ構造触媒における共触媒の選択および統合を規定する設計原則は何か？
• RQ5 太陽燃料生成におけるスケーラブルで高性能な共触媒系のための主な課題と今後の方向性は何か？

主な発見

• 共触媒は再結合損失を低減するため、電荷分離および輸送を顕著に向上させる。
• Pt や Pd などの貴金属共触媒は、低過電圧および優れた触媒活性のため、水素発生に非常に効果的である。
• CoO や CoPi などの遷移金属酸化物は、高価数状態を安定化させ、4電子プロセスによる水酸化反応を促進するため、効率的な酸素発生共触媒として機能する。
• Pt を水素発生用、CoO を酸素発生用に使用する二重共触媒系は、還元および酸化部位を空間的に分離することで、効率的な全水分解を可能にする。
• 共触媒のナノ構造化は、表面積および界面的接触を向上させ、反応動力学および安定性を改善する。
• 電子構造および表面エネルギーの観点からの合理的な共触媒設計が、光触媒的水分解における高い量子収率を達成するために不可欠である。