[論文レビュー] Native point defects and their implications for the Dirac point gap at MnBi$_2$Te$_4$(0001)

M. Garnica, M. M. Otrokov+14 more|arXiv (Cornell University)|Sep 3, 2021

Topological Materials and Phenomena被引用数 6

ひとこと要約

本研究では、MnBi₂Te₄(0001)における天然の点欠陥——特にMnBi置換とBiTe反位——が、広く議論されているディラック準拠ギャップの変動の主な原因であると特定した。STM/S、µレーザーARPES、およびDFT計算を用いて、反平行磁気的結合を誘発するMnBi欠陥が、Bi層に近接して局在化する表面状態の影響により、ディラックギャップを強く縮小することを示した。これにより、長年の実験的不一致が解消された。

ABSTRACT

The Dirac point gap at the surface of the antiferromagnetic topological insulator MnBi$_2$Te$_4$ is a highly debated issue. While the early photoemission measurements reported on large gaps in agreement with theoretical predictions, other experiments found vanishingly small splitting of the MnBi$_2$Te$_4$ Dirac cone. Here, we study the crystalline and electronic structure of MnBi$_2$Te$_4$(0001) using scanning tunneling microscopy/spectroscopy (STM/S), micro($μ$)-laser angle resolved photoemission spectroscopy (ARPES), and density functional theory (DFT) calculations. Our topographic STM images clearly reveal features corresponding to point defects in the surface Te and subsurface Bi layers that we identify with the aid of STM simulations as Bi$_ ext{Te}$ antisites (Bi atoms at the Te sites) and Mn$_ ext{Bi}$ substitutions (Mn atoms at the Bi sites), respectively. X-ray diffraction (XRD) experiments further evidence the presence of cation (Mn-Bi) intermixing. Altogether, this affects the distribution of the Mn atoms, which, inevitably, leads to a deviation of the MnBi$_2$Te$_4$ magnetic structure from that predicted for the ideal crystal structure. Our transport measurements suggest that the degree of this deviation varies from sample to sample. Consistently, the ARPES/STS experiments reveal that the Dirac point gap of the topological surface state is different for different samples/sample cleavages. Our DFT surface electronic structure calculations show that, due to the predominant localization of the topological surface state near the Bi layers, Mn$_ ext{Bi}$ defects can cause a strong reduction of the MnBi$_2$Te$_4$ Dirac point gap, given the recently proved antiparallel alignment of the Mn$_ ext{Bi}$ moments with respect to those of the Mn layer. Our results provide a key to puzzle out the MnBi$_2$Te$_4$ Dirac point gap mystery.

研究の動機と目的

• MnBi₂Te₄(0001)におけるディラック準拠ギャップの大きさにまつわる長年の実験的論争——測定によっては大きなギャップからほぼゼロに至るまで変動する——を解消すること。
• トポロジカル表面状態の電子的および磁気的構造に影響を与える可能性のあるMnBi₂Te₄(0001)内の天然点欠陥を同定し、その特徴を明らかにすること。
• 欠陥に起因する磁気的および構造的歪みが、Mnサブラットスの配列の変化を介してディラックギャップに与える影響を調査すること。
• 第一原理計算を用いて、欠陥に起因する電子状態の変更と実験的観察されたギャップ変動を関連付けること。

提案手法

• クリーブされたMnBi₂Te₄(0001)表面における表面および準表面の点欠陥を、1.2 Kおよび4.7 Kでインサイトスキャントンネル顕微鏡および分光法（STM/S）を用いて撮影した。
• 6.3 eVの光子エネルギーを用い、10 Kでマイクロレーザー角度分解光電子分光法（µ-laser ARPES）を実施し、運動量空間に依存する電子状態およびディラックコーンの分散を測定した。
• 多結晶試料を用いたX線回折（XRD）測定により、カチオン（Mn-Bi）の混合状態および理想化学 stoichiometry からの構造的逸脱を確認した。
• 密度汎関数理論（DFT）計算を、プロジェクター加重波（PAW）法、GGA+U（Ueff = 5.34 eV）、およびvan der Waals相互作用を補正するDFT-D3を用いて実施した。
• 表面層内の欠陥配置に注目し、2つのセプトゥプル層と真空を含む（5×3√3）超格子を用いて、Tersoff-Hamann近似に基づくSTM像をシミュレートした。
• 理想のMnBi₂Te₄および2番目または6番目の原子層に1つのMnBi置換を含む系の表面電子状態を計算し、反平行結合を示すフェリミン磁性秩序を仮定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 MnBi₂Te₄(0001)表面に存在する天然の点欠陥は何か？ それらは観測されたディラック準拠ギャップにどのように影響を与えるか？
• RQ2 MnBiおよびBiTe欠陥は、MnBi₂Te₄における局所的な磁気的構造および電子バンド分散をどの程度変化させるか？
• RQ3 なぜ異なる実験でMnBi₂Te₄(0001)におけるディラック準拠ギャップの大きさが著しく異なる測定結果が報告されるのか？ 欠陥に起因する効果がその変動を説明できるか？
• RQ4 トポロジカル表面状態がBi層に近接して局在化していることにより、MnBi欠陥に対してどのように感受性を示すのか？
• RQ5 欠陥を導入した場合に、DFT計算が実験的に観測されたギャップ変動を再現できるか？

主な発見

• STM像から、表面および準表面層に、Teサイトに配置されたBi原子（BiTe反位）およびBiサイトに配置されたMn原子（MnBi置換）に対応する明確な特徴が観察された。
• XRD測定により、カチオン（Mn-Bi）の混合状態が確認され、理想のMnBi₂Te₄結晶構造からの構造的逸脱が示された。
• 輸送測定から、磁気的構造のずれが試料ごとに変動し、ARPESおよびSTSにおけるギャップ変動と相関していた。
• µレーザーARPESおよびSTSデータから、異なる試料およびクリーブ面でディラック準拠ギャップが顕著に変動することが判明し、欠陥に起因するギャップ抑制と整合的であった。
• DFT計算により、MnBi欠陥がMn層との反平行磁気的結合および表面状態のBi層近接局在化の影響により、ディラックギャップを強く縮小することが示された。
• 本研究では、実験的不一致が、特にMnBi置換の濃度に依存する試料の差異に起因することを説明した。