[論文レビュー] Near-real-time diagnosis of electron optical phase aberrations in scanning transmission electron microscopy using an artificial neural network

Giovanni Bertoni, Enzo Rotunno+5 more|arXiv (Cornell University)|Jun 13, 2022

Electron and X-Ray Spectroscopy Techniques被引用数 4

ひとこと要約

本論文は、走査型透過電子顕微鏡（STEM）における電子光学的位相誤差の近似リアルタイム診断を、1枚のロンチグラム画像を用いて実現する人工ニューラルネットワーク（ANN）を提示する。合成ロンチグラムを回折パターンのフーリエ変換から得る訓練により、ANNは8つの主要な誤差係数を、動的範囲の5％未満の平均絶対誤差で正確に予測可能となり、MEMSベースの光学素子を含むリアルタイム応用における誤差補正の迅速なフィードバックを可能にする。

ABSTRACT

The key to optimizing spatial resolution in a state-of-the-art scanning transmission electron microscope is the ability to precisely measure and correct for electron optical aberrations of the probe-forming lenses. Several diagnostic methods for aberration measurement and correction with maximum precision and accuracy have been proposed, albeit often at the cost of relatively long acquisition times. Here, we illustrate how artificial intelligence can be used to provide near-realtime diagnosis of aberrations from individual Ronchigrams. The demonstrated speed of aberration measurement is important as microscope conditions can change rapidly, as well as for the operation of MEMS-based hardware correction elements that have less intrinsic stability than conventional electromagnetic lenses.

研究の動機と目的

• 従来の方法に比べて遅延が大きいという問題を克服するため、STEMにおける電子光学的位相誤差を高速かつ自動的に診断する手法の開発。
• 特に不安定なMEMSベースの光学素子において極めて重要な、リアルタイムでの誤差補正フィードバックを可能にする。
• 人工知能を活用して、複数の傾きや半解析的フィッティングに依存せずに、1枚のロンチグラムから正確な誤差パラメータを直接抽出すること。
• 商業用誤差補正器で用いられる標準的なZemlinテーブル法と比較して、ANNの性能を検証すること。

提案手法

• 電子散乱の物理モデルに基づき、位相物体を通る過程にZernike多項式を用いた誤差項を組み込んだ、合成ロンチグラムを生成する。
• ロンチグラムを5×5のタイルに分割し、各タイルの高速フーリエ変換（FFT）を計算して局所的な回折パターンを抽出する。
• 2次元畳み込み層、プーリング層、ドロップアウト層、全結合層を含む4段階の構造を持つ人工ニューラルネットワーク（ANN）アーキテクチャを設計し、25個のFFTパターンから対応する誤差係数へのマッピングを学習させる。
• デフォーカス、球面収差、歪み、コマの各項について、定められた範囲内でランダムに生成された誤差値を用いて10万件の合成データセットでネットワークを学習させる。
• 訓練されたネットワークは、8つの主要な誤差項の係数（𝐶𝑛,𝑚,𝑎, 𝐶𝑛,𝑚,𝑏）を出力し、三角関数的関係を用いて標準的なZernike形式に変換する。
• 訓練済みモデルは、CTEMからの実験的ロンチグラムを用いて検証され、顕微鏡のZemlinテーブルに基づく補正ソフトウェアで得られた値と比較された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 深層ニューラルネットワークは、高い精度と速度で1枚のロンチグラムから電子光学的位相誤差を正確に推定できるか？
• RQ2 従来のZemlinテーブル法と比較して、ANNの精度と誤差範囲はどの程度か？
• RQ3 ANNは、3重歪みやコマなどの高次項を含むさまざまな誤差タイプにどの程度一般化できるか？
• RQ4 すべての誤差係数について、符号の正しく検出できるか。これはリアルタイム補正システムにおいて不可欠である。
• RQ5 運用中のSTEM環境において、動的誤差診断のためのANNの実現可能なリアルタイム性能はどの程度か？

主な発見

• デフォーカス（C1,0）について、平均絶対誤差（MAE）は15 nmであり、動的範囲に対する相対誤差は0.8％にとどまる。これは、最初の回折最小値がデフォーカスに非常に敏感であることに起因する。
• 球面収差（C3,0）では、MAEが3.49 µmで、相対誤差は3.5％にとどまり、重要な誤差項において高い精度を示した。
• 2重歪み（A1）については、MAEが4.7 nmおよび4.8 nmであり、相対誤差はそれぞれ4.8％および4.9％であった。低次の歪みにおいても優れた性能を示した。
• コマ（B2）ではMAEが49 nm（4.9％誤差）、3重歪み（A2）では37 nm（3.7％誤差）であり、高次誤差においても一貫した性能を示した。
• テストされたすべてのケースで、すべての誤差の符号を正しく特定しており、リアルタイム補正システムにおいて有効であることを示した。
• 実験的検証では、ANNの予測値とZemlinテーブル法による測定値との間に強い一致が得られ、全誤差タイプでR² > 0.95を達成した。これにより、強固で信頼性の高い性能が確認された。