[論文レビュー] Negative-mass exciton polaritons induced by dissipative light-matter coupling in an atomically thin semiconductor

M. Wurdack, Tae Woong Yun+6 more|arXiv (Cornell University)|Apr 8, 2022

Strong Light-Matter Interactions被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、励起子-格子振動子散乱およびキャビティ光子損失に起因する散逸的光物質結合によって誘起される、平面マイクロキャビティに埋め込まれたモノレイヤーWS₂における負質量励起子ポラリトンの実証を報告する。異常な分散は、室温での直接的モーメンタム分解能測定により確認され、2次元半導体における非エルミート的分散工学の新たなプラットフォームを確立する。

ABSTRACT

Dispersion engineering is a powerful and versatile tool that can vary the speed of light signals and induce negative-mass effects in the dynamics of particles and quasiparticles. Here, we show that dissipative coupling between bound electron-hole pairs (excitons) and photons in an optical microcavity can lead to the formation of exciton polaritons with an inverted dispersion of the lower polariton branch and hence a negative mass. We perform direct measurements of the anomalous dispersion in atomically thin (monolayer) WS$_2$ crystals embedded in planar microcavities and demonstrate that the propagation direction of the negative-mass polaritons is opposite to their momentum. Our study introduces a new concept of non-Hermitian dispersion engineering for exciton polaritons and opens a pathway for realising new phases of quantum matter in a solid state.

研究の動機と目的

• 原子層スケールの半導体における励起子と光子の散逸的結合が、下位ポラリトン分岐に逆転分散を誘起できることを示すこと。
• 遷移金属ジカルコゲナイドマイクロキャビティにおける散逸的結合の物理的起源として、励起子-格子振動子散乱とキャビティ損失を特定すること。
• 室温でのモーメンタム分解能光励起分光像の測定により、負質量ポラリトンダイナミクスを実験的に検証すること。
• 異常なポラリトン分散を記述するための、コherentおよび散逸的結合を併せ持つ非エルミート的ハミルトニアンフレームワークを確立すること。
• このメカニズムが固体系における新しい量子相の実現およびポラリトン凝縮の安定化にどのように応用可能かを検討すること。

提案手法

• 非エルミート的有効ハミルトニアン $ H = H_0 - iWW^\top $ を用いる。ここで $ H_0 $ はキャビティ光子と励起子のコherent結合を記述し、$ -iWW^\top $ は外部損失チャネルへの散逸的結合をモデル化する。
• 散逸的結合項 $ \tilde{\rho}_{\text{diss}} $ は、励起子-格子振動子散乱と光子損失の相乗作用に起因し、ab initio計算から導出され、温度依存測定により確認された。
• モノレイヤーWS₂を含む平面マイクロキャビティは、分散ブレグ・リフレクタ（DBRs）にプラズマ強化化学気相成長（PECVD）、RFスパッタリング、原子層蒸着（ALD）を用いて作製した。
• モノレイヤーWS₂は、プラズマ処理を施したDBR基板上に機械的転写され、光学的品質を保持するためPMMAキャッピング層で保護された。
• モーメンタム分解能光励起分光測定は、周波数倍のNd:YAGレーザー（532 nm、2.33 eV）を用い、Andor Shamrock 500i分光計とEMCCDカメラで検出された。
• キャビティのQファクターは $ 10^3 $ を超え、高精細度のポラリトン分散測定が可能であり、$ k=0 $ におけるエネルギー最小付近での異常分散の直接観測が可能となった。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 モノレイヤーWS₂マイクロキャビティにおける散逸的光物質結合が、下位ポラリトン分岐に逆転分散を引き起こすか。
• RQ2 観測された異常分散の微視的起源は何か。励起子-格子振動子散乱とキャビティ損失はどのように寄与するか。
• RQ3 励起子ポラリトンの負質量特性が、運動量とは逆方向の測定可能な輸送ダイナミクスとして現れるか。
• RQ4 温度が散逸的結合強度およびそれに伴う分散異常に対してどのように影響を与えるか。
• RQ5 コherentおよび散逸的結合を併せ持つ非エルミート的ハミルトニアンが、実験的観測を正確に記述できるか。

主な発見

• モノレイヤーWS₂マイクロキャビティにおける下位ポラリトン分岐の逆転分散の直接的実験的観測は、負質量励起子ポラリトンの形成を確認する。
• ポラリトンは運動量とは逆方向に伝播する。これは負効果的質量の特徴的兆候であり、室温でのモーメンタム分解能光励起分光測定により測定された。
• 温度依存測定により、励起子-格子振動子散乱が散逸的結合に不可欠であることが確認され、低温では異常分散が弱体化した。
• 散逸的結合強度 $ g $ は、コherent結合強度 $ V $ と同等のオーダーであることが判明し、顕著な分散工学効果をもたらした。
• ab initio計算により、非エルミート的ハミルトニアンの非対角的散逸項が、励起子と光子の崩壊チャネルの混合に起因することが確認された。
• 観測された挙動は頑健であり、III/V半導体、ペロブスカイト、有機半導体など、他の2次元半導体でも同様に発現すると予想される。これは、励起子-格子振動子散乱および損失機構が広く存在するためである。