[論文レビュー] Neural Network Based in Silico Simulation of Combustion Reactions

Jinzhe Zeng, Liqun Cao+3 more|arXiv (Cornell University)|Nov 27, 2019

Machine Learning in Materials Science参考文献 85被引用数 21

ひとこと要約

本論文では、DFTデータを用いてトレーニングされたディープニューラルネットワークポテンシャルを提示し、大規模系（数100原子）における燃焼反応の高精度・ナノ秒スケールの反応性分子動力学シミュレーションを可能にした。この手法は、従来のDFTに比べて数個のオーダー速く、エネルギーと力の両方でDFTレベルの精度を達成しており、H2およびCH4燃焼の詳細なメカニズム的洞察を、事前に定義された反応座標に依存せずに得ることが可能である。

ABSTRACT

Understanding and prediction of the chemical reactions are fundamental demanding in the study of many complex chemical systems. Reactive molecular dynamics (MD) simulation has been widely used for this purpose as it can offer atomic details and can help us better interpret chemical reaction mechanisms. In this study, two reference datasets were constructed and corresponding neural network (NN) potentials were trained based on them. For given large-scale reaction systems, the NN potentials can predict the potential energy and atomic forces of DFT precision, while it is orders of magnitude faster than the conventional DFT calculation. With these two models, reactive MD simulations were performed to explore the combustion mechanisms of hydrogen and methane. Benefit from the high efficiency of the NN model, nanosecond MD trajectories for large-scale systems containing hundreds of atoms were produced and detailed combustion mechanism was obtained. Through further development, the algorithms in this study can be used to explore and discovery reaction mechanisms of many complex reaction systems, such as combustion, synthesis, and heterogeneous catalysis without any predefined reaction coordinates and elementary reaction steps.

研究の動機と目的

• 燃焼反応においてDFTレベルの精度を達成する機械学習ポテンシャルの開発を目的とする。
• ニューラルネットワークポテンシャルを用いて、大規模系（数100原子）のナノ秒スケールの長時間反応性分子動力学シミュレーションを可能にする。
• 事前に定義された反応座標や基底ステップに依存せずに、燃焼、合成、触媒反応における複雑な反応メカニズムを解明する。
• DFT計算から得たリファレンスデータセットを構築し、頑健で一般化可能なニューラルネットワークポテンシャルを訓練する。

提案手法

• H2およびCH4燃焼系の高水準DFT計算から2つのリファレンスデータセットを構築した。
• グラフニューラルネットワークを用いて、DFT精度のポテンシャルエネルギーと原子力の予測を訓練した。
• エネルギーおよび力の予測について、DFTデータに対するニューラルネットワークポテンシャルの妥当性を検証した。
• スケールアップされた状態で、トレーニング済みのニューラルネットワークポテンシャルを用いて反応性分子動力学シミュレーションを実施した。
• 複雑な反応経路を捉えるために、ナノ秒スケールのシミュレーションを実行した。
• 事前に定義された反応座標を用いず、未知のメカニズムの発見が可能である。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 DFTデータでトレーニングされたニューラルネットワークポテンシャルは、燃焼反応においてDFTレベルの精度を達成できるか？
• RQ2 このようなポテンシャルは、大規模系（数100原子）のナノ秒スケールの反応性MDシミュレーションを可能にするか？
• RQ3 この手法は、反応座標の事前仮定なしに、H2およびCH4燃焼における詳細な反応メカニズムを解明できるか？
• RQ4 このアプローチは、触媒反応や合成反応のような他の複雑な反応系へどの程度一般化可能か？

主な発見

• ニューラルネットワークポテンシャルは、ポテンシャルエネルギーおよび原子力の両方においてDFTレベルの精度を達成した。
• 本手法により、数100原子の系でナノ秒スケールの反応性分子動力学シミュレーションが可能となり、これは標準的なDFTでは計算的に非現実的である。
• H2およびCH4の燃焼において、キーステップの中間体および遷移状態を含む詳細な反応メカニズムが成功裏に明らかになった。
• 事前に定義された反応座標を必要としないため、複雑で非自明な反応経路の発見が可能である。
• 訓練済みモデルは、さまざまな系のサイズや構造に対して一般化性と頑健性を示した。