[論文レビュー] Neutron Diffuse Scattering from Polar Nanoregions in the Relaxor Pb(Mg1/3Nb2/3)O3

Kazuma Hirota, Zuo‐Guang Ye+3 more|arXiv (Cornell University)|Sep 21, 2001

Ferroelectric and Piezoelectric Materials被引用数 24

ひとこと要約

本論文では、リラクサー Pb(Mg1/3Nb2/3)O3 (PMN) における中性子散乱の拡散強度と ferroelectric ソフトモードの期待される挙動との長年の不一致を解消するため、位相シフトを伴う凝縮的ソフトモードモデルを提案する。このモデルは、重心条件を満たすソフトモード凝縮に起因する1つの原子変位成分と、その極軸に沿った一様な PNR シフトに起因するもう1つの成分を導入する。主な結果として、このモデルは観測された拡散散乱強度をうまく説明でき、矛盾する実験データを統合し、極性ナノ領域の微視的起源を明らかにする。

ABSTRACT

We have studied the neutron diffuse scattering in the relaxor PMN. The diffuse scattering appears around the Burns temperature (~620K), indicating its origin from the polar nanoregions (PNR). While the relative diffuse intensities are consistent with previous reports, they are entirely different from those of the lowest-energy TO phonon. Because of that, it has been considered that this TO mode could not be the ferroelectric soft mode. Recently, a neutron scattering study has unambiguously shown that the TO mode does soften on cooling. If the diffuse scattering in PMN originates from the soft mode condensation, then the atomic displacements must satisfy the center of mass condition. But, the atomic displacements determined from diffuse scattering intensities do not fulfill this condition. To resolve this contradiction, we propose a simple model in which the total atomic displacement consists of two components: $δ_{CM}$ is created by the soft mode condensation, satisfying the center of mass condition, and, $δ_{shift}$ represents a uniform displacement of the PNR along their polar direction relative to the surrounding (unpolarized) cubic matrix. Within this framework, we can successfully describe the neutron diffuse scattering intensities observed in PMN.

研究の動機と目的

• PMN における観測された中性子拡散散乱強度と ferroelectric ソフトモードの期待される挙動との矛盾を解消すること。
• 最低エネルギーの横光学（TO）フォノンモードとは対照的に、(101)、(200)、(300) の周囲における拡散散乱の相対的強度が異なる理由を説明すること。
• TO モードの観測された緩和と拡散散乱データを統合し、かつ過去に「TO モードがソフトモードではありえない」との主張を是正すること。
• リラクサー PMN における極性ナノ領域（PNR）の形成および挙動の微視的メカニズムを提案すること。
• PNR における位相シフトの起源を明らかにし、その方向が極化方向と一致することを明確にすること。

提案手法

• 単結晶 PMN において、広い温度範囲で三軸中性子散乱を用いて拡散散乱強度を測定する。
• モデルは原子変位を2つの成分に分解する：重心条件を満たすソフトモード凝縮に起因する δ_CM と、PNR の極軸に沿った一様なシフトに起因する δ_shift。
• 全変位は δ_total = δ_CM + δ_shift としてモデル化され、δ_shift は1つの PNR 内では一様だが、PNR 間で異なる。
• モデルは調整可能なパラメータを一切用いず、最近の中性子実験で確認された TO モードの緩和と観測された拡散散乱強度によって制約される。
• 位相シフトの方向は、対称性および格子歪みとのクーロン相互作用を最小化する必要から、PNR の極化方向に平行であると制約される。
• モデルは、特に (101)、(200)、(300) の周囲におけるさまざまな Q ベクトルおよび温度での中性子散乱実験データに対してテストされる。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 TO モードがソフトであることが確認されているにもかかわらず、PMN における拡散散乱の相対的強度が、最低エネルギーの横光学（TO）フォノンモードとは異なるのはなぜか？
• RQ2 原子変位が重心条件を満たさない場合、なぜ原子的変位が重心条件を満たさないにもかかわらず、拡散散乱が Burns 温度 T_d ≈ 620 K で現れるのか、一貫した説明が可能か？
• RQ3 極性ナノ領域における位相シフト（δ_shift）の物理的起源は何か？ なぜその方向は常に極化方向と平行なのか？
• RQ4 Mg2+ および Nb5+ カチオンの局所的不均一性は、PNR の形成および整列にどのように影響するか？
• RQ5 ソフトモード凝縮と PNR シフトの両方を含むモデルが、拡散散乱強度を定量的に記述可能か？

主な発見

• PMN における拡散散乱は、Burns 温度 T_d ≈ 620 K 未満で増加し始め、極性ナノ領域（PNR）形成の開始を確認する。
• (101)、(200)、(300) の周囲における拡散散乱の相対的強度は、Vakhrushev らの以前の報告と整合的であるが、最低エネルギーの TO フォノンモードとは顕著に異なる。
• 位相シフトを伴う凝縮的ソフトモードモデルは、調整可能なパラメータを一切用いずに、観測された中性子拡散散乱強度をうまく説明できる。
• 拡散散乱に起因する原子変位は重心条件を満たさないため、これはソフトモード解釈との以前の矛盾を説明する。
• この不一致は、極軸に沿った一様な PNR シフト（δ_shift）に起因するとモデルが帰属づける。これはソフトモード変位（δ_CM）とは明確に異なる。
• 位相シフトが PNR 極化方向と平行であることが判明し、これはカチオン不均一性に起因する局所的電場勾配と関連する微視的起源を示唆する。