[論文レビュー] New Approach to Determine the Quality of Graphene

Soo-Whan Kim, Hyun‐Kyung Kim+6 more|arXiv (Cornell University)|Sep 28, 2017

Graphene research and applications被引用数 4

ひとこと要約

本論文では、酸化グラフェン（GO）中のヒドロキシル基によるランジュヴィン反磁性、還元酸化グラフェン（RGO1）中のカルボキシル基によるパウリ反磁性、およびRGO2中のsp2炭素ネットワークによる反磁性を、特定の機能基および結合状態と結びつけることで、磁気測定を用いた新規でスケーラブルなグラフェン品質評価手法を提案している。この手法により、大量生産プロセスにおいて迅速かつ非破壊的な品質評価が可能となる。

ABSTRACT

The reduction of graphene oxide is one of the most facile methods to fabricate a large amount of graphene and the reduction rate of graphene oxide is related with the quality of synthesized graphene for its possible application. The reduction rate is usually determined by using various spectroscopy measurements such as Raman spectroscopy, Fourier transform infrared spectroscopy, and X-ray photoelectron spectroscopy. Here we propose that the magnetic data can be used as a means of determining the quality of graphene oxide (GO) and reduced graphene oxide (RGO) by the investigation of close relation between magnetic moment and chemical bonding state. Our experimental findings and previous theoretical studies suggest that hydroxyl functional groups in GO mainly contribute to Langevin paramagnetism, carboxyl functional groups in RGO1 act as the source for Pauli paramagnetism, and sp2 bonding state in RGO2 plays a major role on the diamagnetism. Especially in terms of mass production, the magnetic data is useful for decomposing the chemical bonding electronic states in graphene-like samples and judging their quality.

研究の動機と目的

• 大量生産プロセスにおけるグラフェン品質を評価するスケーラブルで非破壊的な手法の開発。
• 酸化グラフェン（GO）および還元酸化グラフェン（RGO）における磁気的性質と化学的結合状態の関係の解明。
• ヒドロキシル基やカルボキシル基、sp2炭素ネットワークといった特定の機能基からの磁気的寄与の同定。
• 磁気データを、ラマン分光法やXPSといった従来のスペクトロスコピック技術の代替として信頼できるものとすること。

提案手法

• 還元条件を変化させたGOおよびRGO試料の磁化率を測定。
• XPSおよびFTIRで同定された特定の化学的機能基と観測された磁気的応答を相関。
• 3つの磁気的メカニズム、すなわちヒドロキシル基によるランジュヴィン反磁性、カルボキシル基によるパウリ反磁性、sp2炭素ネットワークによる反磁性の寄与を分析。
• 電子構造に基づいて各磁気的応答の起源を理論的モデルで説明。
• 複雑なグラフェン様材料における異なる結合状態からの寄与を分離するため、磁気データの分解を適用。
• 標準的なスペクトロスコピック技術との整合性を確認するため、本手法を検証。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 磁気測定は、GOおよびRGOにおける異なる化学的結合状態を信頼性を持って区別できるか？
• RQ2 ヒドロキシル基、カルボキシル基、sp2炭素基は、グラフェン系材料全体の磁気的応答にどのように寄与するか？
• RQ3 磁気データは、グラフェン品質評価において従来のスペクトロスコピック手法をどの程度代替または補完できるか？
• RQ4 還元グラフェン酸化物の磁気的応答は、大規模合成における還元効率の変動を検出するのに十分な感度を有するか？
• RQ5 磁化率は、産業的グラフェン生産における非破壊的で高スループットの品質管理ツールとして利用可能か？

主な発見

• GO中のヒドロキシル基がランジュヴィン反磁性の主な寄与源であり、測定可能な磁気モーメントを寄与する。
• RGO1中のカルボキシル基がパウリ反磁性を生成し、sp2ネットワーク内の拡散電子による顕著な寄与を示す。
• RGO2中のsp2炭素ネットワークが反磁性応答を支配しており、これはグラフィチック構造固有の性質である。
• 磁気データは、異なる結合状態からの寄与に分解可能であり、化学組成の定量的評価が可能となる。
• 本手法は、ラマン分光法、XPS、FTIRといった従来手法の迅速かつ非破壊的代替手段として、大規模グラフェン合成における還元品質のモニタリングに有効である。
• 磁気的応答と還元速度の相関関係が確認され、産業応用におけるプロセス制御の信頼性が裏付けられた。