[論文レビュー] Non-Equilibrium Molecular Dynamics Study of Thermal Energy Transport in Au-SAM-Au junctions

Tengfei Luo, John R. Lloyd|arXiv (Cornell University)|May 13, 2009

Thermal properties of materials参考文献 40被引用数 6

ひとこと要約

本研究では、非平衡分子動力学（NEMD）シミュレーションを用いて、Au-SAM-Auジャンクションにおける熱エネルギー輸送を調査し、界面熱抵抗が低周波数振動モードの限定的分布に起因するAu-SAM界面によって支配されていることを明らかにした。主な発見として、250 K未満で温度依存性の熱伝導度、圧力の最小限の影響、SAM被覆度および結合強度の顕著な影響、および界面で顕著な非調和性効果を伴うバルトロン的エネルギー輸送が得られた。

ABSTRACT

Non-equilibrium molecular dynamics (NEMD) simulations were performed on Au-SAM (self-assembly monolayer)-Au junctions to study the thermal energy transport across the junctions. Thermal conductance of the Au-SAM interfaces was calculated. Temperature effects, simulated external pressure effects, SAM molecule coverage effects and Au-SAM bond strength effects on the interfacial thermal conductance were studied. It was found that the interfacial thermal conductance increased with temperature increase at temperatures lower than 250K, but it did not have large changes at temperatures from 250K to 400K. Such a trend was found to be similar to experimental observations on similar junctions. The simulated external pressure did not affect the interfacial thermal conductance. SAM molecule coverage and Au-SAM bond strength were found to significantly affect on the thermal conductance. The vibration densities of state (VDOS) were calculated to explore the mechanism of thermal energy transport. Interfacial thermal resistance was found mainly due to the limited population of low-frequency vibration modes of the SAM molecule. Ballistic energy transport inside the SAM molecules was confirmed, and the anharmonicity played an important role in energy transport across the junctions. A heat pulse was imposed on the junction substrate, and heat dissipation inside the junction was studied. Analysis of the junction response to the heat pulse showed that the Au-SAM interfacial thermal resistance was much larger than the Au substrate and SAM resistances separately. This work showed that both the Au substrate and SAM molecules transported thermal energy efficiently, and it was the Au-SAM interfaces that dominated the thermal energy transport across the Au-SAM-Au junctions.

研究の動機と目的

• ナノスケールにおけるAu-SAM-Auジャンクションを対象に、熱エネルギー輸送メカニズムを理解すること。
• Au-SAM-Auシステムにおける熱抵抗の主な寄与要因を特定すること。
• 温度、外部圧力、SAM被覆度、およびAu-SAM結合強度が界面熱伝導度に与える影響を調査すること。
• 振動モードおよびエネルギー輸送ダイナミクスを、振動モード密度（VDOS）を用いて分析すること。
• バルトロン的輸送と拡산的輸送の評価および非調和性が熱エネルギー移動に果たす役割を検討すること。

提案手法

• 非平衡分子動力学（NEMD）シミュレーションを用いて、Au-SAM-Auジャンクションを横断する熱エネルギー輸送をモデル化した。
• 一時的熱応答および熱の拡散を調査するため、基板に熱パルスを印加した。
• フォノンモードおよびそれらの熱輸送への寄与を分析するため、振動モード密度（VDOS）を計算した。
• 界面熱伝導度は、ジャンクションを貫通する温度勾配および熱フラックスから算出した。
• 温度、外部圧力、SAM被覆度、およびAu-SAM結合強度といったシステムパラメータを体系的に変化させた。
• VDOSにおける調和的振動挙動からの逸脱を分析することで、非調和性効果を評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 温度がAu-SAM-Auジャンクションにおける界面熱伝導度にどのように影響するか？
• RQ2 外部圧力がAu-SAM界面での熱伝導度に与える影響は何か？
• RQ3 SAM分子の被覆度およびAu-SAM結合強度は、界面熱抵抗にどのように影響するか？
• RQ4 低周波数振動モードは、界面を横切る熱輸送を制限する役割を果たすか？
• RQ5 SAM分子内にバルトロン的エネルギー輸送が観察されるか？また、非調和性は界面エネルギー移動にどのように影響するか？

主な発見

• 界面熱伝導度は250 K未満で温度上昇に伴い増加するが、250 Kから400 Kの間はほぼ一定を保ち、実験的傾向と一致する。
• 外部圧力は界面熱伝導度にほとんど影響を及ぼさないため、界面結合やフォノン結合に与える影響は最小限であることが示された。
• SAM分子の被覆度およびAu-SAM結合強度は熱伝導度に顕著な影響を及ぼし、結合が強く被覆度が高いほど界面結合が向上する。
• 主な熱抵抗は、SAMに存在する低周波数振動モードの数が限られていることから、Au-SAM界面に起因する。
• SAM分子内にバルトロン的エネルギー輸送が観察され、非調和性が界面を越えるエネルギー散逸に重要な役割を果たす。
• Au-SAM界面は、個々のAu基板やSAM層よりもはるかに大きな熱抵抗を寄与しており、熱輸送の制限要因として顕著である。