[論文レビュー] Noncollinear magnetic sampling method for paramagnetic Mott insulator MnO

Sangmoon Yoon, Seounghun Kang+5 more|arXiv (Cornell University)|Oct 12, 2018

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials参考文献 61被引用数 4

ひとこと要約

本稿では、室温におけるマンガン酸化物（MnO）のパラマグネティックMott絶縁状態を高精度にモデル化するため、非共線性磁気サンプリング法とDFT+U（NCMSM+U）を組み合わせた手法を提案する。不規則局所モーメントフレームワークにスピンの非共線性と正準集合サンプリングを組み込むことで、重要な二乗交換相互作用を捉え、電子構造とネール温度（120 K）の予測を大幅に改善し、標準的な共線型手法を上回る性能を示した。

ABSTRACT

We present a new approach based on the static density functional theory (DFT) to describe paramagentic MnO, which is a representative paramagnetic Mott insulator. We appended the spin noncollinearity and the canonical ensemble to the magnetic sampling method (MSM), which is one of the supercell approaches based on disordered local moment model. The combination of the noncollinear MSM (NCMSM) with DFT$+U$ represents a highly favorable computational method called NCMSM$+U$ to accurately determine the paramagnetic properties of MnO with moderate numerical cost. The effects of electron correlations and spin noncollinearity on the properties of MnO were also investigated. We revealed that the spin noncollinearity plays an important role in determining the detailed electronic profile and precise energetics of paramagnetic MnO. Our results illustrate that the NCMSM$+U$ approach may be used as an alternative to the $ extit{ab initio}$ framework of dynamic mean field theory based on DFT in the simulation of the high-temperature properties of Mott insulators.

研究の動機と目的

• 自己相互作用誤差による標準的DFTがパラマグネティックMott絶縁体（MnOなど）を正しく記述できない問題を解決すること。
• スピンの非共線性と二乗交換相互作用を考慮することで、MnOの高温特性を改善すること。
• ナノ構造などの複雑系におけるパラマグネティックMott絶縁体をシミュレートするためのDFT+DMFTの計算コスト効率の良い代替手法を開発すること。
• 実験データ（特にネール温度）との比較を通じて、NCMSM+U手法の妥当性を検証すること。

提案手法

• NCMSM+U手法は、磁気サンプリングプロセスにスピンの非共線性を導入することで、不規則局所モーメント（DLM）モデルを拡張する。
• 有限温度における適切な統計的平均化を保証するため、正準集合を用いてスピン配置をサンプリングする。
• DFT+Uと非共線スピンの定量化を組み合わせ、二乗スピン相関を考慮する。
• スピン相関関数⟨Φα⟩と⟨Ψα⟩を計算し、一次および二乗交換相互作用を定量化する。
• 共線型および非共線型モデルの両方で同一の計算パラメータを用いたスーパセル計算を実施し、直接比較を可能にする。
• ネール温度は、共線型モデルにおけるスピン相関の温度依存性から推定する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 スピンの非共線性は、パラマグネティックMnOの電子構造およびエネルギー的性質にどのように影響を与えるか？
• RQ2 NCMSM+U手法は、実験値と比較してMnOのネール温度を正確に予測できるか？
• RQ3 二乗交換相互作用は、パラマグネティックMnOの物理的性質を決定づける上で果たす役割は何か？
• RQ4 NCMSM+U手法は、従来の共線型MSM+UおよびDFT+DMFTと比較して、パラマグネティックMott絶縁体の挙動を予測する上でどのように優れているか？
• RQ5 スピンの非共線性は、MnOの価電子帯構造の記述をどの程度改善するか？

主な発見

• NCMSM+U手法は、従来のMSM+U手法が価電子帯上部に不自然なピークを示すのに対し、パラマグネティックMnOの拡散的価電子帯の特徴を正確に再現した。
• スピンの非共線性を組み込むことで、ネール温度の推定値が120 Kに低下し、実験値（120 K）とよく一致した。一方、共線型MSM+U手法では189 Kと過大評価された。
• 非共線型モデルにおける二乗スピン相関関数⟨Ψα⟩は1/3に達し、顕著な二乗スピン相互作用が存在することが示された。これは共線型モデルでは観察されない。
• 非共線スピンフラクチュエーションを捉えることで、NCMSM+U手法はパラマグネティックMnOの電子的プロファイルと正確な力学的エネルギー状態をより良く記述した。
• 本手法は大規模スーパセルへもスケーラブルであり、材料設計におけるパラマグネティックMott絶縁体のDFT+DMFTの計算的に実行可能な代替手法を提供する。
• MnOの反強磁性状態はスピンの非共線性にほとんど依存せず、スピンの型II秩序性のため、共線型および非共線型モデルで同一の結果が得られた。