[論文レビュー] Nonequilibrium-DMFT based RIXS investigation of the two-orbital Hubbard model

Philipp Werner, Steven Johnston+1 more|arXiv (Cornell University)|Dec 18, 2020

Physics of Superconductivity and Magnetism参考文献 26被引用数 11

ひとこと要約

本稿では、光励起後の時間分解RIXSを模擬するため、2軌道Mott絶縁体における共鳴散乱X線散乱（RIXS）スペクトルを計算する非平衡動的な平均場理論（DMFT）に基づく手法を提示する。RIXS信号がハッブルバンドの非平衡励起状態に強く敏感であることが示され、ドゥーブロン、トライプラソン、および電荷キャリアの時間発展が時間遅れのプローブパルスによって実時間で可視化される。

ABSTRACT

Resonant inelastic X-ray scattering (RIXS) detects various types of high- and low-energy elementary excitations in correlated solids, and this tool will play an increasingly important role in investigations of time-dependent phenomena in photo-excited systems. While theoretical frameworks for the computation of equilibrium RIXS spectra are well established, the development of appropriate methods for nonequilibrium simulations are an active research field. Here, we apply a recently developed nonequilibrium dynamical mean field theory (DMFT) based approach to compute the RIXS response of photo-excited two-orbital Mott insulators. The results demonstrate the feasibility of multi-orbital nonequilibrium RIXS calculations and the sensitivity of the quasi-elastic fluorescence-like features and d-d excitation peaks on the nonequilibrium population of the Hubbard bands.

研究の動機と目的

• 多軌道相関系における非平衡RIXSを計算可能にするフレームワークの構築を目的とする。
• 光励起がハッブルバンドおよび中間状態の占有数を変化させることでRIXSスペクトルに及ぼす影響を調査することを目的とする。
• RIXS信号がドゥーブロンやトライプラソンを含む非平衡準粒子占有数に極めて敏感であることを示すこと。
• 時間遅れのRIXSプローブパルスを用いて、局所励起状態の超高速な時間発展を追跡すること。
• 非近似解との比較を通じて、非交差近似（NCA）などの近似の影響を評価すること。

提案手法

• 時間依存するRIXSプローブパルスを古典的レーザー場として明示的にシミュレートする非平衡DMFTフレームワークを採用。このプローブパルスは、核心軌道およびd軌道に結合する。
• RIXS信号は時間依存相関関数 Dα,σ,σ′(t, t′) = −i⟨TC Pασ(t)P†ασ′(t′)⟩ から計算され、ここで Pασ = c†σ dασ である。
• インピュリティソルバーは、DMFT自己エネルギーおよび光子放出率を計算するために非交差近似（NCA）を用いる。
• コアホールの寿命は、箱型の状態密度を持つフェルミオン浴としてモデル化され、クラメールス＝ハイゼンベルク形式における有限な Γ に相当する。
• 四時間相関関数の直接計算を避けるために、プローブパルスを明示的にシミュレートし、放出された光子の自己エネルギーを測定する。
• 無限次元のベーテ格子上に、局所的2軌道 Hubbard 相互作用（ヘンド結合およびコアレベル結合を含む）をモデル化する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 光励起が2軌道Mott絶縁体におけるRIXSスペクトルに及ぼす影響は何か。特に、新たなまたは変更されたスペクトル特徴はどのように現れるか。
• RQ2 準弾性ピークおよびd-d励起ピークは、ハッブルバンドの非平衡占有数にどの程度敏感か。
• RQ3 時間分解RIXS信号は、ポンプパルス後のドゥーブロンやトライプラソンといった局所励起状態の実時間的発展をどのように明らかにできるか。
• RQ4 RIXSスペクトルにおける増幅（gain）および吸収（loss）特徴は、トライプラソンやクアドラプラソンのような中間状態とどのように相関するか。
• RQ5 非交差近似（NCA）やコア浴モデル化といった近似の影響は、非平衡RIXSスペクトルの正確性にどのように現れるか。

主な発見

• 本手法は、d-d励起および蛍光様特徴を再現する平衡RIXSスペクトルを正確に計算でき、従来のDMFTベースの研究と整合する。
• 光励起後、特に ωin − |Ecore| ≈ 2 および 6 において、光ドーピングされた電荷キャリアに関連する新たなピークがRIXSスペクトルに出現する。
• ωin,out ≈ −2 および 9 における準弾性信号は、ポンプ-プローブ遅延が増加するにつれて増大し、t ≈ 4.5 までホールおよびトライプラソンの占有が継続していることを示している。
• 高スピン（U − 3J）および低スピン（U − 2J）ドゥーブロンの占有数は時間とともに増加し、ωin,out ≈ 8 および 6 におけるRIXS強度の増大と相関している。
• ポンプ-プローブ遅延が増加するにつれて、ωin ≈ 2 付近のRIXS特徴が抑制されるが、これは低ス pin 同一軌道ドゥーブロンが低エネルギー状態へ崩壊するのと整合する。
• ωout − |Ecore| ≈ 8 における増幅特徴は、遷移と崩壊を伴うトライプラソン補助過程に起因するが、ωout ≈ 9 には顕著な増幅が観察されないため、クアドラプラソン媒介遷移は無視できる。