[論文レビュー] Nonequilibrium system-bath entanglement theorem versus heat transport

Peng-Li Du, Chen, Zi-Hao+4 more|arXiv (Cornell University)|Dec 2, 2021

Advanced Thermodynamics and Statistical Mechanics被引用数 5

ひとこと要約

本稿は、分子接合における非平衡量子熱輸送に向け、系-バースト絡合定理（SBET）を拡張し、一般化されたランジュバン方程式フレームワークを導出し、系-バースト相関関数と熱流量を結びつける。主な結果は、熱流量の閉形式式（式26）であり、これは正確にメア＝ウィングリーンのNEGF形式を再現しており、直接的・間接的評価の間で良好な一致が数値的に確認された。

ABSTRACT

In this work, we extend the recently established system-bath entanglement theorem (SBET) [J. Chem. Phys. 152, 034102 (2020)] to the nonequilibrium scenario, in which an arbitrary system couples to multiple Gaussian baths environments at different temperatures. While the existing SBET connects the entangled system-bath response functions to those of local systems, the extended theory is concerned with the nonequilibrium steady-state quantum transport current through molecular junctions. The new theory is established on the basis of the generalized Langevin equation, with a close relation to nonequilibrium thermodynamics in the quantum regime.

研究の動機と目的

• 異なる温度の複数の熱バーストを伴う非平衡量子輸送状況に、系-バースト絡合定理（SBET）を拡張すること。
• 分子接合における非平衡定常状態の熱流量と、系-バースト相関関数を結ぶ理論的枠組みを確立すること。
• 非平衡グリーン関数（NEGF）形式の代替として、非平衡量子熱力学に裏打ちされたランジュバン方程式アプローチを用いた量子熱輸送のための手法を提供すること。
• 2つの熱バースト（左・右）が異なる温度にある2レベル系を用いた数値的検証を通じて、拡張されたSBETの妥当性を確認すること。

提案手法

• ガウス＝ウィックの環境アンザッツを用いて、系-バースト相互作用を前向きおよび後向き成分に分解することで、ハイブリッドバーストのダイナミクスに対する一般化されたランジュバン方程式を導出する。
• 吸収的および放射的過程に対応する $\hat{F}_{\alpha u}^{\sigma}$（$\sigma = +, -$）へのハイブリッドバースト演算子 $\hat{F}_{\alpha u}$ の分解を導入し、非平衡相関を扱えるようにする。
• 式（26）に示すように、バーストスペクトル密度 $J^{\alpha}_{uv}(\omega)$ と系相関関数 $C_{vu}(\omega)$ を含むスペクトル表現を通じて、熱流量 $J_\alpha$ を表現する。
• 一般化されたランジュバン方程式を用いることで、系のダイナミクスと絡んだバースト応答を関連付け、フラクチュアーション・ディスシペーション定理の範囲外の非平衡相関関数の評価を可能にする。
• 恒等式 $\langle \hat{Q}_u \dot{\hat{F}}_{\alpha u} \rangle = 2\,\text{Re} \sum_v \int_0^\infty d\tau\, \dot{\phi}_{uv}^{\alpha;+}(\tau) \langle \hat{Q}_v(0) \hat{Q}_u(\tau) \rangle$ を用いて、最終的な電流式を導出する。
• 2つの異なる温度のバーストに結合する2レベル系を用いた数値的検証を通じて、拡張されたSBETの妥当性を確認。式（26）による間接的評価と、階層方程式の運動（DEOM）法による直接的評価を比較した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 系-バースト絡合定理（SBET）は、分子接合を通じた非平衡定常状態の量子熱輸送を記述するために拡張可能か？
• RQ2 非平衡に大きくずれた量子状態において、系-バースト相関関数を体系的に評価する方法は何か？
• RQ3 一般化されたランジュバン方程式フレームワークは、確立されたメア＝ウィングリーンのNEGF形式と同等の熱流量式を導くか？
• RQ4 拡張されたSBETは、複数の熱バーストを有するオープン量子系における熱流量を計算する代替的で、数値的に検証可能な手法を提供できるか？
• RQ5 ハイブリッドバーストスペクトル密度 $J^{\alpha}_{uv}(\omega)$ と系相関関数 $C_{vu}(\omega)$ は、非平衡条件下での熱流量にどのように寄与するか？

主な発見

• 拡張されたSBETにより、熱流量の閉形式式（式26）が正確に導出され、これは量子熱輸送におけるメア＝ウィングリーンのNEGF形式と完全に一致した。
• 数値的検証では、間接的評価（式26経由）と直接的DEOM評価の間に良好な一致が確認された。$T_R/T_L = 0.5$ の場合、直接評価で $J_L = 0.01484$、間接評価で $0.01487$ となり、相対誤差は0.2%未満であった。
• 本手法により、局所的系相関関数 $C_{vu}(\omega)$ を用いた熱流量の間接的評価が可能となり、全系-バースト絡合計算を回避できる。
• このフレームワークは一般性を有し、異なる温度の複数の熱バーストに結合する任意の系に適用可能であることが、$H_S = V(|1\rangle\!\langle 2| + |2\rangle\!\langle 1|)$ として示された2レベルモデルで確認された。
• 導出により、一般化されたランジュバル方程式と非平衡量子熱力学との直接的な関連が確立され、従来のフラクチュアーション・ディスシペーション定理では記述できない相関関数へのアクセスが可能になった。
• スペクトル関数 $J^{\alpha}_{uv}(\omega)$ と系相関 $C_{vu}(\omega)$ が、熱流量を完全に決定する。物理的に直感的で、計算的にも容易な量子輸送のための明確なルートを提供する。