[論文レビュー] Nonlinear interactions of dipolar excitons and polaritons in MoS2 bilayers

Charalambos Louca, Armando Genco+13 more|arXiv (Cornell University)|Apr 1, 2022

Strong Light-Matter Interactions被引用数 5

ひとこと要約

本論文は、酸化モリブデンブルー（MoS2）二層構造におけるダイポール励起子およびポラリトンの高次非線形相互作用を、大きなオシレーター強度と垂直方向の電気双極子モーメントを有するハイブリッド化された層間励起子（hIX）を活用することで示している。観測された非線形性は、モノレイヤー系と比較して約8倍に増幅されており、hIXと層内励起子が同時に励起される際のホールクラッタリング（穴の密集）が原因で、新しい理論枠組みによるクロスフレーバー相互作用を組み込むことで、少数ポラリトンの量子相関が強化されている。

ABSTRACT

Nonlinear interactions between excitons strongly coupled to light are key for accessing quantum many-body phenomena in polariton systems. Atomically-thin two-dimensional semiconductors provide an attractive platform for strong light-matter coupling owing to many controllable excitonic degrees of freedom. Among these, the recently emerged exciton hybridization opens access to unexplored excitonic species, with a promise of enhanced interactions. Here, we employ hybridized interlayer excitons (hIX) in bilayer MoS2 to achieve highly nonlinear excitonic and polaritonic effects. Such interlayer excitons possess an out-of-plane electric dipole as well as an unusually large oscillator strength allowing observation of dipolar polaritons(dipolaritons) in bilayers in optical microcavities. Compared to excitons and polaritons in MoS2 monolayers, both hIX and dipolaritons exhibit about 8 times higher nonlinearity, which is further strongly enhanced when hIX and intralayer excitons, sharing the same valence band, are excited simultaneously. This gives rise to a highly nonlinear regime which we describe theoretically by introducing a concept of hole crowding. The presented insight into many-body interactions provides new tools for accessing few-polariton quantum correlations.

研究の動機と目的

• チューナブルで巨視的に均一なサンプルを用いて、2次元遷移金属ジ chalcogenide（TMD）における強力な非線形励起子的およびポラリトン的効果を探索すること。
• 空間的に間接的励起子における弱いオシレーター強度の課題に対処するため、MoS2二層構造におけるハイブリッド化された層間励起子（hIX）を用い、より大きな電気双極子モーメントとオシレーター強度を実現すること。
• 層内励起子と層間励起子が共存する際の強力な非線形シフトを引き起こす新しいメカニズム「ホールクラッタリング」を同定し、理論的に記述すること。
• 制御可能でチューナブルな2次元プラットフォームにおいて、強い多体相互作用を設計することで、少数ポラリトンの量子相関にアクセスすること。

提案手法

• 本研究では、ヘキサゴナルボロンナイトライド（hBN）でカプセル化された二層MoS2を光学マイクロカビティに埋め込み、強い光・物質結合を有するダイポールポラリトンを実現した。
• 4 Kでの非線形光学分光法を用いて、反射率対比を測定し、XA、hIX、hXBを含む励起子状態のエネルギーシフトを観測した。
• 第二量子化に基づく理論的モデルを構築し、直接励起子（D）および間接励起子（I）の生成演算子を導入し、共有されるホール状態をモデル化するための非可換なホール演算子を組み込んだ。
• ハミルトニアンにクロスフレーバー相互作用項（D-I）を含め、クーロンおよびKeldysh-Rytovaポテンシャルから導出された項を用いて、ホールクラッタリングに起因するエネルギーシフトを記述した。
• 相互エネルギーシフトΔEIは、次元なしの交換積分𝒟を用いて計算され、内フレーバーおよび外フレーバー相互作用の寄与を含み、√(nD nI)に比例するレッドシフトを示した。
• 数値評価ではε = 4、α ≈ 6.7 Åとして、シフトをΔEI ≈ −0.24ξ μeV μm² √(nD nI)と推定し、ξ ~ 1として実験データと一致した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 MoS2二層構造におけるダイポール励起子およびポラリトンの非線形応答がモノレイヤー系と比較してどのように強化されているのか。
• RQ2 同時に励起された層内励起子と層間励起子が、単独の励起子種よりも強い非線形性をどのように引き起こすのか。
• RQ3 観測されたポラリトン分散のレッドシフトの起源は何か。これは単一フレーバー系におけるフェーズスペースフィリングとはどのように異なるのか。
• RQ4 層間励起子と層内励起子間のホールクラッタリングが、ポラリトン系における非ボース的効果をどれほど生成できるのか。
• RQ5 クロスフレーバー相互作用の理論枠組みが、実験的に観測されたダイポールポラリトンの非線形シフトを説明できるか。

主な発見

• ハイブリッド化された層間励起子（hIX）の大きなオシレーター強度と電気双極子モーメントのおかげで、MoS2二層構造におけるダイポールポラリトンの非線形応答は、モノレイヤー系と比較して約8倍に増幅されている。
• hIXと層内励起子（XA）の共励起は、異なる励起子種間で共有されるホール状態が生じるホールクラッタリングによって駆動される強力な非線形領域を引き起こし、顕著なエネルギーシフトを生成する。
• 理論的モデリングにより、クロスフレーバー相互作用項（D-I）が負のエネルギーシフト（レッドシフト）の原因であることが特定され、同じフレーバーのフェーズスペースフィリングによる正のシフトとは明確に異なる。
• 相互エネルギーシフトΔEIは、ΔEI ≈ −0.24ξ μeV μm² √(nD nI)として定量的に記述され、ξ ~ 1として実験観測と一致した。
• モデルは、hIXとXA間の非可換なホール演算子が非ボース的性質を生じさせることを示し、強力な少数ポラリトン量子相関を可能にした。
• 異なる励起子種間でホール密度が共有されるホールクラッタリングの存在が、二層TMDにおける非線形性の強化の主要メカニズムとして顕在した。