[論文レビュー] Nonlinear polaritons in monolayer semiconductor coupled to optical bound states in the continuum

Vasily Kravtsov, Ekaterina Khestanova+17 more|arXiv (Cornell University)|May 31, 2019

Strong Light-Matter Interactions参考文献 40被引用数 14

ひとこと要約

本論文は、1次元フォトニクスクリスタルスラブにおける光的連続状態内に束縛された状態（BIC）と結合したモノレイヤーMoSe2で、強く結合した励起子ポラリトンを実証した。BICに類する放射性抑制と運動的狭帯域化により、27 meVを超えるラビ分裂と3 meV未満のポラリトン線幅を達成した。この系は約1.0 µeV·µm²の大きな励起子-励起子相互作用強度を示し、調整可能なQファクターとポラリトン-ポラリトン相互作用の強化制御を可能にし、非線形光学的効果を強化した。

ABSTRACT

Optical bound states in the continuum (BICs) provide a way to engineer very narrow resonances in photonic crystals. The extended interaction time in such systems is particularly promising for enhancement of nonlinear optical processes and development of the next generation of active optical devices. However, the achievable interaction strength is limited by the purely photonic character of optical BICs. Here, we mix optical BIC in a photonic crystal slab with excitons in atomically thin semiconductor MoSe$_2$ to form nonlinear exciton-polaritons with a Rabi splitting of 27~meV, exhibiting large interaction-induced spectral blueshifts. The asymptotic BIC-like suppression of polariton radiation into far-field towards the BIC wavevector, in combination with effective reduction of excitonic disorder through motional narrowing, results in small polariton linewidths below 3~meV. Together with strongly wavevector-dependent Q-factor, this provides for enhancement and control of polariton--polariton interactions and resulting nonlinear optical effects, paving the way towards tunable BIC-based polaritonic devices for sensing, lasing, and nonlinear optics.

研究の動機と目的

• フォトニクスクリスタルにおいて光的連続状態（BIC）を用いて、高効率に閉じ込められ、スペクトル的に狭帯域のポラリトン状態を設計すること。
• モノレイヤーMoSe2の励起子とBICモードを結合することで、強い光-物質相互作用を活用し、非線形光学効果を強化すること。
• 対称性保護によるBICの放射性抑制と励起子不純度の運動的狭帯域化により、3 meV未満のポラリトン線幅を達成すること。
• 励起光強度依存のスペクトルブルーシフトを測定し、ポラリトン-ポラリトン相互作用を定量的に評価することで、調整可能な非線形性を実現すること。
• センシング、レーザー、非線形光学のデバイス応用に適した次世代の調整可能なポラリオンデバイスのプラットフォームを提示すること。

提案手法

• SiO2/Si基板上にTa2O5のバーを配置した1次元フォトニクスクリスタルスラブをフォーミングし、TE偏光光に対してΓ点における光的BICを支持するようにした。
• モノレイヤーMoSe2を剥離し、フォトニクスクリスタルスラブ上に転写することで、励起子とBICモードの強い結合を実現した。
• 角度分解反射分光法を用いてフォトニクスバンド構造をマッピングし、遠方放射が抑制されたBICに類するモードを同定した。
• 反射分光スペクトルのFano型フィッティングを用いて、波数依存の線幅、ピーク位置、Qファクターを抽出した。
• 共鳴反射分光における励起光強度依存のブルーシフトを測定し、ポラリトン-ポラリトン相互作用強度を評価した。
• 非一様な広がりと励起光フラクチュエーション依存性を含む時間に依存するレート方程式モデルを用いて、励起子-励起子相互作用強度 $ g_{\mathrm{X}} $ を計算した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 フォトニクスクリスタルスラブにおける光的BICを用いて、放射性抑制により3 meV未満の線幅を持つ励起子ポラリトンを実現できるか？
• RQ2 BICが存在する状況下で、励起子不純度の運動的狭帯域化がポラリトン線幅をどの程度低減するか？
• RQ3 BICに結合したモノレイヤーMoSe2における有効な励起子-励起子相互作用強度 $ g_{\mathrm{X}} $ は何か？他の2次元半導体と比較するとどうか？
• RQ4 フォトニクスクリスタル分散の波数依存Qファクターは、ポラリトン非線形性の制御にどのように寄与するか？
• RQ5 BICに基づくポラリオン系は、デバイス応用に適した調整可能で強い非線形光学効果を実現できるか？

主な発見

• 27 meVを超えるラビ分裂が観測され、MoSe2励起子とBICモードとの強い光-物質結合が確認された。
• ポラリトン線幅は3 meV未満にまで低下し、分裂対線幅比は約9、Qファクターは最大900に達した。
• 波数依存のQファクターにより、BICの波数に近づくと線幅が5〜10倍に減少し、コherenecの制御が可能であることを示した。
• 測定された励起子-励起子相互作用強度 $ g_{\mathrm{X}} \sim 1.0~\mu\text{eV} \cdot \mu\text{m}^2 $ は、III-V半導体と同等の値であり、従来の2次元半導体系と比較して顕著に大きい。
• 数値モデルにより、観測されたブルーシフトがポラリトン-ポラリトン相互作用に起因することが確認され、最大励起光フラクチュエーション時におけるポラリトン密度は約4.5 × 10⁴ µm⁻²に達した。
• 励起子束縛エネルギーとボーア半径から理論的に推定した $ g_{\mathrm{X}} \sim 1.6~\mu\text{eV} \cdot \mu\text{m}^2 $ は、測定値と良好に一致した。