[論文レビュー] Nonlinear THz Conductivity Dynamics in CVD-Grown Graphene

Harold Y. Hwang, Nathaniel C. Brandt+4 more|arXiv (Cornell University)|Jan 26, 2011

Photonic and Optical Devices参考文献 1被引用数 7

ひとこと要約

本研究では、化学気相成長（CVD）法で成長したグラフェンにおいて、高電場励起下でピークTHz電場の最大96％が透過する強力なTHz誘導透過が実証された。この現象は、THz場によって誘起されるホールの加熱に起因し、電子-フォノン散乱の増強によりキャリア移動度が抑制され、非線形的な導電度の低下が生じ、THzポンプ/THzプローブ分光法により2–3 psの回復時間を持つことが測定された。

ABSTRACT

We report strong THz-induced transparency in CVD-grown graphene where 92%-96% of the peak-field is transmitted compared to 74% at lower field strength. Time-resolved THz-pump/THz-probe studies reveal that the absorption recovers in 2-3 ps. The induced transparency is believed to arise from nonlinear pumping of carriers in graphene which suppresses the mobility and consequently the conductivity in a spectral region where the light-matter interaction is particularly strong.

研究の動機と目的

• 大面積でCVD法で成長したグラフェンにおける非線形THz導電度ダイナミクスを調査し、剥離法で得た試料よりもより頑健でスケーラブルなTHz分光法を可能にする。
• 観測されたTHz誘導透過の微視的メカニズム、特にキャリア加熱と散乱過程の役割を理解すること。
• 時間分解THzポンプ/THzプローブ技術を用いて、非線形応答の超高速回復ダイナミクスを測定すること。
• 高THz電場下で誘導透過が観測されることにより、従来のドレーデモデルによる誘導吸収の予測に反する事実を明らかにすること。
• 強い場誘起導電度変調に起因する、グラフェンにおける非線形THz周波数変換の可能性を検討すること。

提案手法

• ピーク電場が100 kV/cmを超えるように、リチウムニオブート（LiNbO₃）における傾斜したパルスフロント光学整流により高電場THzパルスを生成した。
• THz透過およびTHzポンプ/THzプローブ測定は、時間分解能がTHzパルス幅に制限されるZnTe結晶を用いた電気光学的サンプリングにより実施した。
• イントラバンド導電度のドレーデモデルを用いて導電度応答を分析し、場依存キャリア温度および移動度抑制を考慮した修正を施した。
• キャリア移動度は、電子-不純物、音響フォノン、光学フォノン散乱寄与の関数としてモデル化し、温度依存の減衰効果を考慮した。
• THzポンプとプローブパルス間の遅延を変化させることで時間分解データを取得し、ピコ秒スケールでの回復ダイナミクスを測定した。
• 同じ基板上での基準スキャンを用いて透過率を正規化し、グラフェン応答を分離した。高電場条件下では絶対透過率が92–96％に達した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 CVD法で成長したグラフェンにおける高電場励起下での非線形THz導電度応答の性質は何か？
• RQ2 標準ドレーデモデルの予測とは反して、誘導吸収ではなく誘導透過を示す理由は何か？
• RQ3 THz励起後に非線形導電度状態が回復する時間スケールは何か？
• RQ4 特にキャリア温度上昇に起因する電子-フォノン散乱過程が、キャリア移動度および導電度に与える影響は何か？
• RQ5 強い場誘起導電度変調に起因して、グラフェンにおける非線形THz周波数変換が観測可能か？

主な発見

• THz誘導透過が観測され、融けた石英上では92％、高抵抗率シリコン基板上では96％の絶対ピーク電場透過が達成され、低電場条件下の74％に比べ顕著に高い透過率を示した。
• 非線形忟能は、ベースラインに対する透過率変化（ΔT/T）が12–14％に達し、強い場誘起導電度抑制を示している。
• 非線形状態の回復は2–3 psの時間スケールで進行し、指数関数的減衰フィッティングにより、融けた石英上ではτ = 1.7 ps、シリコン基板上ではτ = 2.9 psが得られた。
• 観測された透過は、THz場によるホールの加熱に起因し、電子-フォノン散乱の増強がキャリア移動度を抑制し、導電度を低下させることに起因する。
• ドレーデモデルの予測とは対照的に、誘導吸収ではなく誘導透過が観測されたことから、非線形領域では場依存移動度抑制が熱化効果を上回ることが示唆された。
• プローブ透過率が真の時間ゼロで100％を超えることから、強い非線形誘電分極応答が観測され、非線形THz周波数変換の可能性が示唆された。