[論文レビュー] Nonlinearities and Noise-Signal Relations in Electronic Heat Transport via Molecules

Arthur Luniewski, Rita Aghjayan+1 more|arXiv (Cornell University)|Jan 25, 2016

Thermal properties of materials参考文献 4被引用数 3

ひとこと要約

本稿は、非平衡グリーン関数（NEGF）および散乱形式論を用いて、強い非平衡条件下における分子接合における非線形熱輸送およびノイズ-信号関係を調査する。電子的熱フラックスおよびノイズのパワー スペクトル密度に対する2次非線形補正を導出し、バルトロン的フォアラーの法則およびフラクチュエーション・ドレイン効果定理の有効範囲の制限を明らかにするとともに、ナノスケールの電子媒介熱輸送に適用可能な一般化された信号-信号、ノイズ-信号、ノイズ-ノイズ関係を確立する。

ABSTRACT

We examine the electronic heat transport phenomena in nanoscale junctions composed of organic molecules coupled to two metallic reservoirs of different temperatures. The electronic heat flux and its dynamical noise properties are calculated within the scattering (Landauer) formalism with the transmission probability determined by using non-equilibrium Green's functions (NEGF technique). The method based on Taylor series expansion is used to determine nonlinear corrections to the electronic heat flux and its noise power spectral density with up to the second order terms with respect to the temperature difference. Our results show only limited applicability of ballistic Fourier's law and fluctuation-dissipation theorem to heat transport in molecular systems. We derived and tested numerically several signal-signal, noise-signal, and noise-noise relations applicable to nanoscale heat flow carried by electrons at strongly non-equilibrium conditions (similar formulas are expected for phonons and photons). Importantly, the special treatment proposed by us may be extended to higher order terms in order to address a variety of problems related to nonlinear thermal and electro-thermal effects which may occur at nanoscale.

研究の動機と目的

• 金属的 reservoir 間の大きな温度差による強い非平衡状態下における分子接合の電子的熱輸送を分析すること。
• バルトロン的フォアラーの法則やフラクチュエーション・ドレイン効果定理のような線形応答理論が、分子スケールの系でどのように破綻するかを調査すること。
• 温度差の2次までの非線形補正を、熱フラックスおよびノイズのパワー スペクトル密度に体系的に計算するための手法を開発すること。
• 強い非平衡状態下における電子媒介熱輸送に適用可能な一般化された信号-信号、ノイズ-信号、ノイズ-ノイズ関係を導出し、検証すること。

提案手法

• 金属的 reservoir に接続された分子接合における透過確率を計算するために、非平衡グリーン関数（NEGF）手法を用いる。
• 散乱（ランドアール）形式論を用いて、電子的熱フラックスおよびその動的ノイズ特性を計算する。
• 温度差に関するテイラー級数展開法を適用し、熱フラックスおよびノイズのパワー スペクトル密度に対する2次非線形補正を導出する。
• 強い非平衡状態下における熱フラックス（信号）、ノイズのパワー スペクトル密度およびそれらの自己相関関係の間の一般化された関係を導出する。
• さまざまな温度勾配下におけるモデル分子接合に対して、導出された関係を数値的に検証する。
• 将来的な複雑な非線形熱的および電熱的効果の研究のため、形式論を高次項へと拡張する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 大きな温度差下における分子接合において、バルトロン的フォアラーの法則はどの程度有効に適用可能か？
• RQ2 分子系における電子的熱フラックスおよびそのノイズのパワー スペクトル密度に対する非線形補正は、温度差に対してどのようにスケーリングするか？
• RQ3 強い非平衡状態下における電子媒介熱輸送において、一般化された信号-信号、ノイズ-信号、ノイズ-ノイズ関係は何か？
• RQ4 フラクチュエーション・ドレイン効果定理は、分子ナノ構造における電子的熱輸送に信頼性を持って適用可能か？
• RQ5 ナノスケール系における熱輸送の高次非線形効果は、どのように体系的にモデル化・計算できるか？

主な発見

• 大きな温度勾配に起因する強い非線形性のため、バルトロン的フォアラーの法則は分子接合において有効範囲が限定的である。
• 強い非平衡状態下では、分子系においてフラクチュエーション・ドレイン効果定理が破綻し、標準的な線形応答ノイズ仮定が無効になる。
• 熱フラックスおよびノイズのパワー スペクトル密度に対する2次非線形補正は顕著であり、ナノスケール熱輸送の正確なモデル化には不可欠である。
• 一般化された信号-信号、ノイズ-信号、ノイズ-ノイズ関係が導出され、数値的に検証された。これにより、既知の線形関係が非線形領域へと拡張された。
• 透過確率のテイラー展開に基づく提案手法により、熱輸送における高次非線形効果の体系的計算が可能になった。
• 形式論は高次項へと拡張可能であり、分子エレクトロニクスにおける複雑な非線形熱的および電熱的現象のモデル化への道筋を提供する。